华南理工大学黄建林ACS Catal.: In2O3/Bi2O3表面重构，实现高效CO2电转化
学术
2024-12-17 08:30
广东
在可再生电力的驱动下，将CO2电催化还原成具有附加值的化学品是储存间歇性能源的一种有前途的策略。电催化剂是控制产品选择性、系统稳定性和整个过程的性能效率的关键。CO2电化学转化为CO、CH4、HCOOH、CH3COOH、C2H5OH和C2H4等多种化学物质已经得到广泛的研究。其中，甲酸和甲酸盐由于经济效益高、用途广和生产工艺相对简单而受到特别关注。然而，由于CO2还原反应(CO2RR)过程中存在多种竞争反应，大多数金属基电催化剂仍然存在活性差和选择性差等问题。因此，迫切需要合理设计和构建高效的电催化剂，以提高CO2转化为甲酸盐的性能。近日，华南理工大学黄建林课题组制备了一系列由In2O3/Bi2O3纳米复合材料作为前体制备的表面重构In2O3-Bi电催化剂(Bi掺杂的介孔In2O3纳米立方体)，以提高CO2转化为甲酸盐的选择性。实验结果表明，随着Bi掺杂量的增加，In0的含量增加，从而促进了In2O3的表面重构，降低了In原子周围的电荷密度，促进了In2O3的部分非晶化。同时，这种掺杂在晶体-非晶界面引入了丰富的In-Bi双金属中心，提高了CO2转化为甲酸盐的选择性。原位光谱表征和理论计算表明，双金属In-Bi中心降低了HCOOH*中间体的能垒，增强了H2O的解离，并抑制了析氢反应(HER)。性能测试结果显示，表面重构的In1.8Bi0.2O3电催化剂在−1.4 VRHE下的甲酸盐法拉第效率高达92.6%，在−1.5 VRHE下的甲酸盐产率为540 μmol cm-2 h-1，优于纯的In2O3催化剂。此外，In1.8Bi0.2O3电催化剂在−1.4 VRHE下连续电解110小时而没有发生明显活性衰减，显示出优异的稳定性。在流动池中，In1.8Bi0.2O3在−1.4 VRHE下的甲酸盐法拉第效率达到97.6%，并且在−1.0至−1.8 V的电压范围内保持超过94%的甲酸盐法拉第效率，优于大多数In基电催化剂。总的来说，该项工作证明了Bi掺杂诱导的表面重构对于优化电催化剂以有效地将CO2转化为高附加值化学品的重要性，为设计高效的CO2RR电催化剂提供了重要指导。Surface-reconstructed, mesoporous In1.8Bi0.2O3 nanocubes as electrocatalysts for efficient CO2 conversion to formate. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c05431高端测试，找华算 ！同步辐射全球机时三代光源，机时充裕，保质保量，最快一周出结果！👉 限时特惠项目：XPS、红外、SEM、SEM云视频、ICP元素分析、EPR、BET、压汞......低至30元/样起！🏅 500+博士团队护航，助力20000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表！![]()
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