华科/河师大/上理工AFM: 自发腐策略制备核壳Ni@Ni3S2，促进5-羟甲基糠醛氧化

学术 2024-12-15 08:30 广东

Ni基催化剂具有巨大的电催化氧化5-羟甲基糠醛(HMF)的潜力。研究表明，Ni基催化剂中的Ni(OH)₂中间体通过一种质子偶合电子转移反应机制促进HMF的间接氧化，而NiOOH是氧化过程中真正的活性中心。

因此，对Ni基催化剂表面进行改性以确保优先生成NiOOH是至关重要的。在各种Ni基催化剂中，Ni₃S₂在HMF氧化反应中快速重构，暴露了更多的Ni中心，加速了电子转移过程，从而显著地促进了NiOOH的生成。

但是，高成本和繁琐的制备工艺等因素阻碍了Ni₃S₂的大规模生产。此外，Ni₃S₂对HMF氧化过程中关键步骤的路径优先顺序和反应速度还不够明确，需要进一步探讨。

基于此，华中科技大学王得丽、河南师范大学刘旭坡和上海理工大学陈新等采用自发腐蚀法合成了一种杨梅状Ni@Ni₃S₂核壳型催化剂，用于HMF的高效电氧化。具有丰富缺电子中心的Ni₃S₂壳层促进了高价Ni³⁺活性物种的产生，这对HMFOR的催化活性至关重要。同时，Ni₃S₂的表面重构过程(S^2-氧化为SO₄^2-)增强了电子和质子的传输能力。

此外，密度泛函理论(DFT)计算表明，与HMFCA路径相比，Ni₃S₂壳层显著增强了HMF的吸附，同时降低了2,5-二甲酰基呋喃(DFF)路径中过渡态的吸附能垒。这种优先吸附和DFF途径中较低的活化能垒导致主要通过DFF途径形成2,5-呋喃二羧酸(FDCA)和5-甲酰基呋喃-2-甲酸(FFCA)产生的速率控制步骤显著加快。

性能测试结果显示，在HMF存在的条件下，Ni@Ni₃S₂核壳催化剂的开路电压为0.31 V，并且在1.45 V下产生50.3 mA cm^-2的电流密度。同时，催化剂上FDCA的收率为99.20%，法拉第效率为99.35%，并且经过10次循环后仍可达到88.79%和90.33%，表现出良好的稳定性。

此外，研究人员采用自发腐蚀策略成功地合成了13.97 g的Ni@Ni₃S₂，并且其在电催化HMF氧化过程中显示出优异的性能，证实了所提策略的巨大应用潜力。

总的来说，该项研究证实了通过操纵反应路线实现生物质高效转化的可行性，为设计可扩展的高性能催化剂提供了有价值的参考。

Spontaneous corrosion induced scalable fabrication of bayberry-like Ni@Ni₃S₂ core–shell catalysts for 5-hydroxymethylfurfural oxidation. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202414587

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