Science Bulletin:用于烟气和丁烷异构体分离的层级缺陷丰富的UiO-66膜

百科   2024-10-12 20:08   山西  

膜技术在近几十年取得了显著进展,主要得益于其高效分离、低能耗、占地面积小以及较低的资金成本等特点。金属有机框架作为一类高度多孔的晶体材料,具有有序的孔隙拓扑结构和可调的化学功能性,展现出作为优良膜材料的巨大潜力。然而,渗透性和选择性之间的权衡问题仍然存在。通过沉积由超薄纳米片组成的均匀MOF种子层并随后进行受控外延生长,是减少MOF膜厚度、降低膜内扩散阻力的有效策略。然而,在大多数情况下,简单制备单分散MOF纳米片仍是一项具有挑战性的任务。将层次结构引入膜材料则是另一种有效方法,可以通过相应减少扩散路径长度来减轻客体分子的扩散阻力。

UiO-66是一种由Zr6O4(OH)4簇节点与1,4-二甲酸配体构成的材料,因其适中的孔径(约)以及不饱和配位的簇节点与CO2之间的高亲和力,被认为是应用于烟气中CO2捕获的优秀候选材料。通过优化反应条件,可以有目的地调节UiO-66框架中的缺陷。缺陷数量的增加能使更多不饱和簇节点暴露,从而提高CO2/N2的选择性,使缺陷丰富的UiO-66膜表现出优异的CO2/N2分离选择性。
综上所述,本研究通过将具有空心结构的UiO-66种子与单模微波加热辅助的外延生长相结合,制备了层次分明、缺陷丰富的UiO-66膜,这些膜具有超薄定向选择性顶层、空心结构底层以及框架中较高的缺失配体数量。单模微波加热的高均匀性和强度加速了层次化和缺陷膜结构的形成,最终实现了优异的CO2/N2分离性能。UiO-66膜所具备的多尺度结构优势使其在n-/i-C4H10分离性能上超过了最先进的纯MOF膜,表明其在提高各种MOF膜分离性能方面具有巨大的潜力。

原文链接:https://doi.org/10.1016/j.scib.2024.05.04

(来源: 网络  版权属原作者 谨致谢意)

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