近日，湖南大学材料科学与工程学院王建锋教授在《Macromolecules》期刊发表题为“A High-Order Double Network Hydrogel”的研究论文。
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水凝胶是富含大量水的三维大分子网络，在组织替代、湿粘附、生物电子、软机器人等领域具有广阔的应用前景。传统的合成水凝胶因其单一组成和简单网络结构，表现出较差的力学性能和功能特性，制约其实际应用。相反，富水的生物软组织，如软骨，是由胶原蛋白和蛋白聚糖多级组装而成，具有复杂的多网络结构和多尺度的层次结构（图1A），从而表现出优异的力学性能和功能特性。过去二十多年，研究人员在发展高性能的多网络结构水凝胶方面，取得了一系列重要进展，比如PAMPS-PAAm DN水凝胶、Ca-alginate-PAAm DN水凝胶等。这些DN水凝胶精细地控制和调节分子水平的多网络结构，类似于生物软组织，但是从纳米尺度到微米尺度的高阶结构仍然存在一些差异。基于此，该工作制备了一种具有高阶结构的High-order DN（HDN）水凝胶，以理解横跨多个长度的高阶结构对DN水凝胶的物理性能的影响（图1B）。从DN的分子设计出发，选择刚性短链的壳聚糖（CS）和柔性长链的聚乙烯醇（PVA）作为分子构筑基元，利用冻融诱导微相分离和NaOH诱导结晶的策略，成功地构筑了高阶双网络HDN水凝胶（图2）。HDN结构涉及微米尺度的双连续相、纳米尺度的晶粒、亚纳米尺度的分子链堆砌等多个长度尺度。这些相关长度的变化受到结晶和微相分离的控制，并且强烈地影响水凝胶的强度、韧性、刚度和浊度等。结果表明NaOH诱导的结晶控制纳米尺度的结晶网络的稠密化程度（图3）和冻融诱导的微相分离控制微米尺度的相网络的异质程度（图4）。发现从CS链的断裂到CS相的破坏是HDN水凝胶的主要增韧机制（图5）。而且，与由CS和PVA构筑的分子双网络水凝胶相比，HDN水凝胶表现出更高的强度和韧性（图6）。最后，HDN水凝胶表现出良好的生物相容、抗菌、抗溶胀、可塑性、可降解等多功能特性，有望用于组织工程等方面（图7）。这项研究工作将分子双网络的结构理念拓展到更大的长度尺度，系统研究了高阶网络结构对水凝胶性能的影响及其增韧机制，为未来开发接近天然水凝胶的高阶结构提供了新的控制维度。
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图1. 生物和人工水凝胶的多尺度结构设计
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图2. 高阶双网络（HDN）水凝胶的制备
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图3. 结晶对HDN水凝胶的结构-性质的影响
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图4. 微相分离对HDN水凝胶的结构-性质的影响
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图5. HDN水凝胶的增韧机制
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图6. HDN水凝胶和MDN水凝胶的结构与性质的比较
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图7. HDN水凝胶的生物相容性和抗菌特性
文章第一作者为湖南大学材料科学与工程学院夏鹏辉博士，湖南大学材料科学与工程学院王建锋教授和湖南大学特种装备先进设计技术与仿真教育部重点实验室尹汉锋教授为文章的通讯作者。该工作得到香港中文大学生物医学学院/组织工程与再生医学研究所段崇智教授、王丹教授和章万奇博士的大力合作和帮助。该研究工作得到国家自然科学基金项目（51973054）、湖南省杰出青年科学基金项目（2021JJ10018）、湖南省教育厅科研项目（21B0027）、湖南省青年人才计划项目（2020RC3024）等项目的资助。
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.4c01880
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