浮游细菌“发电”！段镶锋/黄昱，最新Nature子刊！
学术
2024-10-01 08:18
广东
微生物燃料电池（Microbial fuel cells, MFCs）利用产电微生物直接将有机物转化为电能，为同时发电和污水处理提供了一种引人注目的方法。然而，传统的微生物燃料电池通常需要较厚的生物膜以获得足够的代谢电子产生率，这不可避免地会损害质量和电荷传输，从而产生一个基本的权衡，限制了可实现的功率密度（< 1 mW cm-2）。基于此，美国加州大学洛杉矶分校段镶锋教授和黄昱教授（共同通讯作者）等人报道了一种独特的氧化还原介导微生物液流燃料电池（MFFCs）设计，该电池利用液流介质中的人工氧化还原介质，有效地从浮游细菌中提取代谢电子，并将其传递到多孔碳电极上。这种设计同时优化了电子、离子和质量传输的动力学，极大降低了内阻，提高了整体功率输出。无生物膜MFFC无需耗时的厚生物膜孵育，打破了厚生物膜对充分代谢电子生成的要求与致密生物膜中质量/离子/电子传输限制之间的基本权衡。因此，本文实现了一种氧化还原介导的MFFC，其功率密度超过10 mW cm-2，比迄今为止MFCs所达到的最佳值高出一个数量级，几乎可以与直接甲醇燃料电池（2-100 mW cm-2）和一些新兴的能源转换技术相媲美，如水力发电或热电/热电发电。相关工作以《High power density redox-mediated Shewanella microbial flow fuel cells》为题在《Nature Communications》上发表。值得注意的是，根据Nature官网上查到，段镶锋和黄昱夫妇已联手发表13篇Nature正刊！随着浮游细菌的流动，MFFC的开路电压（OCV）迅速升高（光密度，OD约为0.8-1.2；流速约为20 ml min-1），并在几分钟内达到接近恒定值（0.85±0.05 V），一旦溶液通过多孔碳毡电极和表面润湿行为稳定，表明电子从流动的细菌有效转移到多孔电极。将MFFC与500 Ω外接电阻连接后，电池电压瞬间降至0.47 V，随后逐渐恢复到0.54-0.63 V，输出电流稳定为0.3 mA cm-2，输出功率为0.18 mW cm-2，表明MFFC运行稳定。在移除负载电阻后，电池电压迅速恢复到0.7-0.8 V。在扫描速率为0.5 mA cm-2 s-1时，得到了最大电流密度为4.5 mA cm-2、功率密度为1.28 mW cm-2的极化曲线，证实了MFFC的可行性。通过基于电阻的测量，MFFC系统可以在没有生物膜形成过程的情况下显示出稳定的最大功率密度约为0.19 mW cm-2。碳毡电极的显微镜分析显示，在操作开始（< 6 h）时几乎没有细菌附着。16小时的孵育导致明显的细菌附着和生物膜形成，可能有助于额外的发电。孵育后输出功率仅略微增加到0.20 mW cm-2，表明MFFC中的总体输出功率主要来自流动的细菌而不是固定化的生物膜，也表明在连续流动过程中细菌负极液的OD基本稳定。在引入氧化还原介质之前，MFFCs的OCV一般约0.85 V；当引入氧化还原活性分子后，OCV立即降至0.63-0.78 V，电压降区在100秒左右达到稳定的OCV。在电流扫描速率为0.5 mA cm-2 s-1下，瞬时极化曲线呈近似直线，具有一定的斜率，表明在大电流下内阻恒定，浓极化很小。添加2, 7-AQDS或FMN-Na的MFFCs，其输出电流密度最高，超过50 mA cm-2，输出功率密度分别为17.6和10.4 mW cm-2，比不添加氧化还原介质的MFFC分别提高了1275%和712%。具有2, 7-AQDS的MFFC具有较高的输出功率密度，可归因于其较低的氧化还原电位，从而导致较高的输出电位。更重要的是，具有2, 7-AQDS的MFFC显示出约42 mA cm-2的最大电流输出，这大大高于其他介质，远高于不含氧化还原介质的MFFC（< 1 mA cm-2）。添加2, 7-AQDS或FMN-Na的MFFCs的最大稳态功率密度可达到~13.1或10.2 mW cm-2，约为未添加氧化还原介质（~0.2 mW cm-2）的50倍。此外,在氧化还原介导的MFFCs中获得的输出电流和功率密度，比当前最先进的MFC系统高出一个数量级。在没有氧化还原介质的情况下，MFC和MFFC在EIS曲线上都呈现两个半圆，可归因于铁氰化物正极和细菌负极的电荷转移反应。在MFFC系统的细菌负极液中添加氧化还原介质后，EIS测试显示出完全不同的Nyquist图，其中包括三部分：正极反应、负极反应和质量传输电阻。对比MFC中生物膜的电阻（~978 Ω），MFFC中观察到的更小的电阻值（~281 Ω），表明流动的细菌在电子传递过程中效率更高。当有氧化还原介质时，负极电荷转移电阻降低到~0.7 Ω，比在MFC或不含氧化还原介质的MFFC中观察到的低2-3个数量级。随着氧化还原介导的MFFC中电荷转移电阻的大大降低，质量传递电阻（RMT约0.7 Ω），开始占总电阻的很大一部分，而在没有氧化还原介质的MFC或MFFC中，由于更大的电荷转移电阻占主导地位，这一比例并不明显。High power density redox-mediated Shewanella microbial flow fuel cells. Nature Communications, 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-52498-w.🌟 同步辐射，找华算 ！三代光源，全球机时，最快一周出结果，保质保量！👉全面开放项目：同步辐射硬线/软线/高能/液体/原位/SAXS/GIWAXS/PDF/XRD/数据拟合！🏅 500+博士团队护航，助力20000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表！
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