由于存在多个可还原键和低催化活性，调节氧化物-金属复合催化剂的界面电子结构，以通过特定的C-O键断裂，将生物质或塑料废物选择性转化为高附加值化学品仍然具有挑战性。
2024年9月30日，中国科学院大学李福伟教授、中国科学院兰州化学物理研究所黄志威研究员在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Inverse ceria-nickel catalyst for enhanced C–O bond hydrogenolysis of biomass and polyether》的研究论文，中科院兰州化物所赵泽伦、高广、席永杰为论文共同第一作者，李福伟教授、黄志威研究员为论文共同通讯作者。
李福伟，中国科学院大学长聘教授，国家优青。2000年本科毕业于河南大学，2005年在中国科学院兰州化学物理研究所取得博士学位。2005年加入中国科学院过程工程研究所，2006-2009年在新加坡国立大学从事博士后研究，2009年入职中国科学院兰州化学物理研究所，2024年至今担任中国科学院大学长聘教授。
李福伟教授的研究：1. 低碳催化，包括CO、CO2、低碳烃等能源小分子的温和催化转化；2. 生物质催化转化，聚焦天然碳氧资源/分子的直接或接力清洁转化制备高值化学品；3. 绿色催化与精细化学品合成，创制结构明确的无机氧化物/有机聚合物基金属催化。在Chem、Nat. Commun.、Angew Chem.、ACS Catal.、Chem. Rev.、Coord. Chem. Rev.等期刊发表SCI论文110余篇，他人引用6000余次，其中单篇引用超过100次的21篇。
黄志威，中国科学院兰州化学物理研究所特聘骨干研究员。2004年本科毕业于湖北民族学院，2010年于中国科学院兰州化学物理研究所获得博士学位，后留所工作。期间先后于2011-2012年、2016-2017年在北京大学刘海超教授组和美国威斯康星大学-麦迪逊分校George W. Huber教授组访学。
黄志威研究员主要从事可再生生物质、CO/CO2等低碳资源高效催化利用及精细化学品清洁催化合成方面的研究，在Chemistry of Materials、ACS Catalysis、Applied Catalysis B、Green Chemistry、ACS Sustainable Chemistry & Engineering、Chinese Journal of Catalysis等专业期刊发表论文40余篇，获授权国家发明专利10余件。
作者发现，与常规金属/氧化物负载的催化剂相比，4CeOx/Ni的反相催化剂可以有效地将各种木质纤维素衍生物和聚醚转化为相应的含羟基的高附加值化学品，并且活性增强了（速率增加高达36.5倍）。
原位实验和理论计算表明，富电子界面Ce和Ni物种分别负责C-O键的选择性吸附和Hδ-物种的有效生成，它们协同促进C-O键的断裂和随后的加氢。
本工作增进了对反相催化剂上界面电子相互作用的基本理解，并为有效转化C-O键提供了一种有前景的催化剂设计策略。
图1：催化性能对比
图2：结构分析
图3：选择性吸附和C-O键的活化
图4：氢物质在催化剂表面的吸附和活化
图5：代表性生物质衍生物和聚醚/酯的转化
综上，该研究制备了一种新型的4CeOx/Ni反相催化剂，能有效促进生物质或塑料废物中特定C-O键的断裂，将其转化为高附加值的含羟基化学品。其为催化剂设计提供了新思路，有助于推动碳中和目标的实现。
该研究在生物质精炼和升级为交通燃料和化学品方面具有潜在应用；并为塑料废物的催化降解和转化为高附加值的化学品提供了有效手段；此外，该催化剂的高活性和稳定性使其适合在工业规模上应用，有助于推动绿色化学和可持续化学工艺的发展。
Zhao, Z., Gao, G., Xi, Y.et al. Inverse ceria-nickel catalyst for enhanced C-O bond hydrogenolysis of biomass and polyether. Nat. Commun. 15, 8444 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-52704-9.
