【解读】Trans Tianjin Univ：CeO2对甲醇蒸汽重整Cu/ZnO催化剂的促进作用

学术 2024-11-27 10:34 中国台湾

文章信息

Mengyuan Zhu, Didi Li, Zhaocong Jiang, Shiqing Jin, Qing Zhang, Haoyuan Gu, Yi-Fan Han, Minghui Zhu. Revealing the Promoting Effect of CeO₂ on the Cu/ZnO Catalyst for Methanol Steam Reforming. Trans. Tianjin Univ.(2024). https://doi.org/10.1007/s12209-024-00420-2

https://link.springer.com/article/10.1007/s12209-024-00420-2

本文亮点

1.本文采用共沉淀法制备了CeO₂掺杂Cu/ZnO催化剂，并系统研究了CeO₂对Cu基催化剂的影响。

2.掺杂适量的CeO₂可以通过CeO₂与Cu之间的强相互作用来稳定小的Cu纳米颗粒，从而形成更多的Cu⁺‒ZnO_x界面位点。然而，较高的CeO₂含量导致形成更大的Cu纳米颗粒和过量的Cu⁺‒CeO_x界面位点。

背景及意义

甲醇蒸汽重整（MSR）中氢气的原位释放被认为是保证氢气安全储存和运输的一种很有前途的方法。鉴于该反应在高温下表现出高CO选择性，从热力学角度来看，设计一种具有高活性和选择性的低温MSR反应催化剂是一个关键的考虑因素。

各种贵金属（Pd、Ru和Pt）和非贵金属（Cu和Ni）催化剂已被研究用于MSR反应。其中，铜基催化剂因其高活性、选择性和可负担性而备受关注。ZnO是最常用的支撑材料，可以同时发挥结构和电子效应来稳定金属纳米颗粒和修饰金属-支撑界面。迁移到金属Cu纳米颗粒表面的薄薄的ZnO_x覆盖层可以在几何和电子上修饰界面位点，显著提高MSR反应性能。

图文导读

图1 （a）还原Cu_xCeZn催化剂在200 ℃、1atm条件下（MeOH的WHSV = 6 h⁻¹）的MSR反应中H₂产率。（b）采用N₂O化学吸附法测定Cu_xCeZn催化剂的Cu分散度。（c）通过调整WHSV，还原Cu_xCeZn催化剂在转化率低于10.0%时的TOF值。（d）新鲜和（e）还原Cu_xCeZn催化剂的原位XRD谱图。还原（f）CuZn，（g） Cu5CeZn, （h） Cu20CeZn，（i）CuCe的HAADF-STEM图像。插图显示了铜纳米颗粒尺寸分布的直方图

图2 还原后的（a）CuZn、（b）Cu5CeZn、（c）Cu20CeZn和（d）CuCe的HAADF-STEM图像，以及相应的Cu、Zn和Ce元素图

图3 （a）Cu_xCeZn的H₂-TPR谱。CuxCeZn催化剂的准原位XPS光谱显示（b）Cu 2p和（c）Cu LMM。（d）在还原Cu_xCeZn催化剂上，以CO为探针分子，在30 °C下的原位CO- drift光谱。Cu_xCeZn催化剂的TOF随（e）Cu⁺‒ZnO_x和（f）Cu⁺ ‒CeO_x界面位百分比的变化

图4 （a、c）还原CuZn和（c）Cu5CeZn催化剂在30 ~ 300°c温度范围内MSR反应的原位TP-DRIFTS。还原（b）CuZn和（d）Cu5CeZn催化剂在升温过程中，表面甲氧基（1042 cm⁻¹）和表面甲酸酯（1577 cm⁻¹）的峰面积随温度的变化

原理图 提出了不同CeO₂负载量Cu_xCeZn催化剂的模型

通讯作者简介

朱明辉

2016年毕业于美国里海大学，师从Israel E. Wachs教授，获博士学位。在麻省理工学院与Karthish Manthiram教授一起做了一年半的博士后后，他于2018年加入华东理工大学担任教授。主要研究方向为C1化学多相催化剂的开发。

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