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最近，全球变暖是全世界的严重担忧，这主要归因于大气中二氧化碳等温室气体的积累。所以，从废气甚至大气中选择性捕获CO2的努力对于缓解全球变暖至关重要。
庆北大学Sung Hwa Jhung团队报道了一系列稳定的基于Zr的MOF（MOF-808），负载了–COOH基团，并通过TREN的–NH2和–COOH位点之间的反应进一步用三（2-氨基乙基）胺（记为TREN）功能化。在77 K下用X射线衍射、扫描电子显微镜、FTIR、X射线光电子能谱、热重分析、元素分析和氮吸附对衍生材料进行分析;用于在不超过100 kPa的相对较低压力下吸附 CO2 和 N2。本研究制备的一种功能化MOF-808（命名为MOF808-EDTA-TREN（0.3））在低压下选择性捕获CO2方面表现出卓越的性能。例如，与迄今为止使用MOF-808基材料的任何报告结果相比，本研究发明的MOF在N2和CO2中捕获CO2表现出最高的选择性（基于理想吸附溶液理论）（SCO2/N2：100 kPa时为 519）。此外，MOF808-EDTA-TREN（0.3）在真空处理后可回收至第 5 次工作。MOF808-EDTA-TREN（0.3）在CO2吸附实验中表现出的显著性能可以用TREN的负载–NH2位点和TREN的大位阻来解释：前者能与二氧化碳结合成氨基甲酸酯，后者则是使得MOF的孔隙率降低，减少了氮吸附。简而言之，装载含有大量氨基的大体积胺（如 TREN）可以被认为是一种用于改性MOF的有吸引力的方式，有利于从各种工业废气中选择性捕获CO2。
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图示 1 支链聚乙烯亚胺 （PEI） 和三（2-氨基乙基）胺（TREN）的结构。
图示 2 制备并修饰MOF-808的方案。
图 1 各种MOF-808的XRD图谱和对N2吸附/解吸等温线。
表 1 各种MOF-808的材质特性、含氮量 （wt%）和改性产量。
图2 各种MOF-808的FTIR 光谱和TGA图（在空气流下）。
图3 单位质量和BET表面积下，各种MOF-808在298K下对二氧化碳的吸附等温线。
图4 在298 K下各种MOF-808的归一化 CO2 吸附等温线（相对于 100 kPa），其中垂线突出显示了 15 kPa 时的归一化 CO2 吸附。
图5 在298 K下各种MOF-808对 N2 的吸附等温线。
图6 各种MOF-808在298 K下的 IAST CO2/N2 选择性 （CO2/N2 = 0.15/0.75）。
表2 各种MOF-808对CO2的吸附量、CO2/N2 选择性和等容吸附热。
表3 各种MOF-808的CO2吸附性能总结，按选择性递减的顺序排列。
图7 在四个温度下，（a）MOF-808和（b）MOF808-EDTA-TREN（0.3）的 CO2 吸附等温线。
图8 MOF-808和MOF808-EDTA-TREN（0.3）对 CO2吸附的等容热与吸附的 CO2 量之间的关系。
图9 MOF808-EDTA-TREN（0.3）上5个循环的 CO2 吸附等温线及其在298 K、15 kPa和100 kPa下每次循环的 CO2 吸附量。
图10 吸附 CO2 前后两种 MOF-808的FTIR光谱。
文献详情
题目: Selective CO2 adsorption over a Zr-based metal-organic framework functionalized with tris(2-aminoethyl)amine
作者: Ha Young Nam, Gyudong Lee, Sung Hwa Jhung*
引用: Chemical Engineering Journal, 2024, 494, 153072.
DOI: 10.1016/j.cej.2024.153072
作者简介
湖南大学何清课题组
研究方向｜超分子化学
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