2024年2月15日，国际期刊《Journal Of Molecular Liquids》在线发表了付永前团队题为“Revolutionizing nanozyme technology with metal-organic frameworks: Classification, catalytic mechanisms, regulation and applications in biotechnology”的综述性论文。论文设计并表征了一种新型Ti3C2Tx/NiFeMn-LDH@Gel复合材料，该复合材料能有效去除有害六价铬离子Cr(VI)和有机刚果红染料(CR)。。《Journal Of Molecular Liquids》是一本由ELSEVIER出版商出版的专业化学期刊，该刊创刊于1983年，刊期Monthly，该刊已被国际权威数据库SCI、SCIE收录。在中科院最新升级版分区表中，该刊分区信息为大类学科：化学 2区，小类学科：物理化学 2区；物理：原子、分子和化学物理 2区；在JCR（Journal Citation Reports）分区等级为Q1。该刊发文范围涵盖物理化学等领域，旨在及时、准确、全面地报道国内外物理化学工作者在该领域取得的最新研究成果、工作进展及学术动态、技术革新等，促进学术交流，鼓励学术创新。
第一作者：Elgarhy
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有毒重金属和染料排放到水中被认为是生态系统恶化的主要原因。因此，开发能够处理这一威胁的多功能吸附剂是一个紧迫的问题。在此基础上，我们设计并表征了一种新型Ti3C2Tx/NiFeMn-LDH@Gel复合材料，该复合材料能有效去除有害六价铬离子Cr(VI)和有机刚果红染料(CR)。通过交联反应，将NiFeMn层状双氢氧化物和Ti3C2Tx MXene引入明胶中，制备了Ti3C2Tx/NiFeMn-LDH@Gel复合材料。实验数据表明，当Ti3C2Tx在基体中添加量达到10%时，Ti3C2Tx/NiFeMn-LDH@Gel对Cr(VI)和CR的吸附能力显著增强，Freundlich模型对Cr(VI)和CR的吸附能力描述最好，qmax分别达到423.73mg/g和588.24mg/g。此外，Cr(VI)和CR的吸附动力学符合具有自发性、随机性和吸热行为的准二级模型。此外，还考察了Ti3C2Tx/NiFeMn-LDH@Gel的稳定性和选择性。探讨了离子强度和干扰离子的影响。此外，可回收性测试表明，Ti3C2Tx/NiFeMn-LDH@Gel对Cr(VI)和CR的吸附能力优异，直至第5次循环，揭示了去除阴离子污染物的潜力。
近几十年来工业进程的增长导致了污染问题，影响了环境保护和水生生物，并给人类造成了无可争辩的健康问题。有害污染物，特别是重金属和有机污染物的排放对环境安全构成了相当大的威胁。铬被列为一种危险的重金属，主要用于采矿、钢铁制造、电镀、电池、金属加工、颜料和皮革工业。根据氧化态，铬以Cr(VI)和Cr(III)两种稳定形式存在。然而，已知Cr(VI)具有高毒性，其致癌和致突变作用是Cr(III)的500倍。染料广泛用于化妆品、造纸、印刷和纺织工业。刚果红(CR)是一种阴离子污染物，除被归类为致癌染料外，还具有稳定的芳香结构和高水溶性，是一种不可生物降解的染料。因此，电化学沉淀、吸附、臭氧氧化、真菌脱色、膜分离、混凝、离子交换、化学氧化等可消除多种污染物。吸附技术具有成本效益高、工艺简单、效率高等优点，是一种很有潜力的污水处理技术。因此，寻找用于去除污染物的吸附剂已成为研究人员的巨大需求。壳聚糖、海藻酸盐、纤维素、几丁质、-卡拉胶和琼脂等天然生物吸附剂已被用于去除有害污染物。在天然聚合物中，明胶是一种具有羧基、羟基和氨基的高效吸附剂，可用于有毒染料和重金属的去除。此外，凝胶作为一种易于从可再生的天然资源中获得的可生物降解、无毒和生物相容性的生物聚合物而引起了人们的关注。许多研究者研究了利用明胶基吸附剂去除Cr(VI)和CR,如纤维素/明胶/海泡石凝胶珠，明胶水凝胶胶基吸附剂去除Cr(VI)和CR,如纤维素/明胶/海泡石凝胶珠，明胶水凝胶纤维素，聚吡啶-明胶气凝胶，含磁性钡铁氧体颗粒。然而，天然凝胶的机械阻力低，这有利于其可降解性和高溶胀性，这反过来又限制了其应用。然而，通过引入一种有效的交联剂，如戊二醛，这些缺点可以得到极大的改善，戊二醛是一种反应性强、可商用且可生物降解的交联剂。此外，通过添加其他材料，如粘土和碳基材料，可以在很大程度上增强疑胶网络，这些材料会对形成的凝胶基吸附剂产生积极影响。
类水滑石化合物被称为层状双氢氧化物(LDHs),是一种多功能阴离子粘土，它的特点是其独特的结构提供了高比表面积，具有强大的阴离子交换能力，使LDHs能够排除多种有机和无机污染物，如有机染料、砷酸盐、铬酸盐和磷酸盐等。因此，LDHs已成为现代研究的一个关注点,特别是在水处理领域，因为它的多用途特性有效地参与了改善吸附过程。然而，LDHs的主要缺点是金属浸出和由于其粉末性质而可能在溶液中发生堵塞。
二维纳米片(2D)是一种快速发展的材料，由于其物理化学性质，通常用于废水净化过程。在这些2D家族中，MXenes被认为是最近开发的纳米片，其中M表示过渡金属(Nb,Sc,Mo或Ni),X表示(C或N),T表示(=O,-OH或-F,取决于MXene的合成过程)和(N=1-3)。Ti3C2Tx/x MXenes是目前报道和研究最多的一类。引人注目的是，Ti3C2Tx/纳米片除了具有优异的抗氧化化学稳定性外，还具有显著的比表面积、独特的精细结构和亲水性。上述与MXenes相关的特性为MXenes吸附剂作为去除多种污染物的更好候选物提供了关注。然而，MXenes的粘土堆积结构使得层间表面难以接近，从而为吸附提供了有限的活性位点。因此，Ti3C2Tx/与其他吸附剂结合时，具有更好的吸附能力。
据我们所知，MXene,LDH和明胶聚合物的组合迄今尚未在文献中报道或探索。在此基础上，我们的目标是：(1)制备并表征一种新型Ti3C2Tx/@NiFeMn-LDH@凝胶复合材料；(2)评价Ti3C2Tx/@NiFeMn-LDH@Gel复合吸附剂对水中Cr(VI)和有机CR染料的吸附性能；(3)考察溶液pH、接触时间、投加量、温度、污染物浓度等参数对吸附行为的影响；（4)研究了选择性、离子强度的影响以及共存离子对Ti3C2Tx/@NiFeMn-LDH@Gel复合性能的影响；(5)通过连续运行后对Ti3C2Tx/@NiFeMn-LDH@Gel复合材料金属成分的浸出来检验其稳定性；(6)提出了Cr(VI)和Cr在Ti3C2Tx/@NiFeMn-LDH@凝胶复合。
制备并表征一种新型Ti3C2Tx@NiFeMn-LDH@凝胶复合材料；
评价了Ti3C2Tx@NiFeMn-LDH@Gel复合吸附剂对水中Cr(VI)和有机染料CR的吸附性能；
考察了溶液pH、接触时间、投加量、温度、污染物浓度等参数对吸附行为的影响。
图1 Ti3C2Tx/@NiFeMn-LDH@Gel复合材料的合成原理图
图2 NiFeMn-LDH(A以、TisC2 Tx MXene(B)、凝胶(c)和TisC2Tx/NiFeMn-LDH@Gel复合材料(d)的XRD图谱(A)和FTIR光谱(B)。
图5 Ti3C2Tx百分比(A、B)、pH(C、D)对Cr(VI)和CR的去除率(%)和吸附量的影响以及zeta电位随pH的变化Ti3C2Tx/@NiFeMn-LDH@Gel复合材料(E)
图6 吸附剂用量(A,B)、温度对Cr(VI)和CR(C,D)去除率(%)和吸附量的影响
图8 离子强度对Cr(VI)和CR(A)去除率的影响，干扰阴离子对Cr(VI)吸附量(B)的影响，Ti3C2Tx的选择性Cr(VI)(C)和CR(D)分别为NiFeMn-LDH@Gel
这项研究强调了在减轻水生生态系统中重金属和染料污染物造成的生态影响方面采取创新策略的必要性。新型的Ti3C2Tx/NiFeMn-LDH@Gel复合材料由于其易于合成和良好的吸附特性而成为一种有前景的有效缓释材料。通过将NiFeMn层状双氢氧化物与Ti3C2Tx MXene与明胶混合，得到了复合材料对有害的Cr(VI)和CR离子具有明显的亲和力。Langmuir和Freundlich模型的精确拟合揭示了吸附现象的复杂性，为材料的功效提供了有价值的见解。动力学评估证实了复合材料在快速吸附机制方面的熟练程度。对稳定性、选择性和在不同条件下的行为的深入研究扩大了复合材料的实用性和相关性。在多次循环中观察到的令人印象深刻的可回收性重申了复合材料的坚固性和可持续性。总之，本研究将Ti3C2Tx/NiFeMn-LDH@Gel复合材料定位为解决水体中阴离子污染物去除这一艰巨挑战的关键工具。该研究为环境修复领域做出了重大贡献，为更原始、更安全的生态景观开辟了一条道路。
G.S. Elgarhya, G.M. El-Subruiti, A.M. Omer, A.S. Eltaweil, 2D/3D MXene/NiFeMn-layered double hydroxide decorated gelatin for removal of Cr(VI) and Congo red: Performance and mechanism, Journal of Molecular Liquids396(2024)123889, https://doi.org/10.1016/j.molliq.2023.123889.
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翻译与资料整理：臧晓
编辑：环境与能源功能材料
【资料整理】臧晓，资源与环境专业硕士研究生，研究方向为生物基环境功能材料在水污染控制工程应用，获学业一等奖学金1次，在Sep Purif Technol等期刊发表中科院1区论文4篇（其中第一作者1篇），论文总被引47次，影响因子之和为31.6。
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