近日,材料与能源学院陈俊松/吴睿团队在Angewandte Chemie International Edition上发表了题为“Carbon Nanocage Supported Asymmetrically Coordinated Nickle Single-Atom for Enhanced CO2Electroreduction in Membrane Electrode Assembly”的研究性论文,报道了一种适用于膜电极组件(MEA)的中空多孔碳纳米笼负载的非对称配位Ni-NBr-C单原子催化剂。硕士研究生林蓥汐为论文第一作者,材料与能源学院陈俊松教授、吴睿副研究员与华中科技大学夏宝玉教授为论文共同通讯作者,电子科技大学材料与能源学院为第一署名单位。
图1.阴极催化剂的设计思路
在本研究中,研究人员采用NaBr辅助的限域热解策略,开发出一种Ni单原子催化剂,该催化剂具有非对称配位的轴向NiN4Br位点,并将其锚定在Br/N共掺杂的中空碳纳米笼上。这一独特的设计显著提升了催化剂本征活性和传质效率。在MEA装置中,该催化剂展现出优异的催化活性,在50至350 mA cm−2的电流密度范围内保持了超过97%的CO法拉第效率。在350 mA cm−2的高电流密度下,Ni-NBr-C能够长时间运行(超过85小时),维持稳定的电池电压(2.66 ± 0.2 V),显示出其在工业规模应用中的巨大潜力。此外,有限元分析进一步证实,中空结构促进了CO2在阴极的有效扩散,确保了MEA内较高的CO2浓度,有利于提高MEA的性能。
图2. MEA性能及有限元模拟分析
论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202414569