图源:Science
明亮偶极激子包含电偶极子并且具有高振荡强度,是研究相关量子现象的理想平台。这些激子通常依赖于两个量子阱或两层之间的载流子隧穿来与非偶极激子混合,以获得振荡强度。
在此,复旦大学晏湖根教授等人通过堆叠90°扭转的黑磷(BP)结构,发现了一种新型的明亮红外偶极激子。这些激子是重构能带结构的内在特性,展现出高振荡强度。最重要的是,它们继承了BP的线性偏振,这允许使用光偏振来选择偶极子方向。此外,偶极矩和共振能量可以通过BP的厚度进行广泛调节,本文的结果展示了一个探索可调谐相关偶极激子的有用平台。
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具有永久电偶极子的偶极激子是具有强烈排斥相互作用的玻色子粒子。当它们排列时,表现出明显的非线性,并且可以通过斯塔克效应(Stark effect)电场高度调节。然而,由于偶极矩的存在需要电子和空穴的分离,偶极激子与光子的耦合减少了。这对于II型二维(2D)过渡金属二硫化物(TMDC)半导体异质结构中的层间激子尤其如此,其中电子位于一个层,空穴位于另一个层,导致振荡强度减小。在耦合量子阱中,或在一些TMDC同质双层和异质双层中,一种类型的载流子可以隧穿到另一个阱或层,这使得层间激子与明亮的层内激子混合。这种新型混合偶极激子获得了振荡强度,甚至在室温下的光吸收光谱中也可以看到。它们可以与腔光子耦合并形成具有强烈非线性的激子极化子,就像在自然MoS2双层中的K点混合激子所展示的那样。然而,在MoS2和其他TMDC半导体的布里渊区的K点,层之间的电子耦合几乎可以忽略不计。因此,载流子隧穿形成混合偶极激子的效应在能量级共振条件下非常敏感,这在很大程度上限制了它们的潜力。此外,由于TMDC系统中混合偶极激子的共振能量通常与明亮层内激子的共振能量相近,它们的光学特性往往被掩盖。当然,涉及TMDCs布里渊区其他位置(如Q点和Γ点)的载流子的混合偶极激子与层内激子的混合更好,但它们通常是动量空间中的间接激子,即使对于层内激子本身也具有最小的振荡强度。因此,拥有具有大振荡强度的偶极激子,最好具有新的机制来共存电偶极子和光学亮度,仍然是可取的。在这项研究中,作者在90°扭转的黑磷(BP)同质结构中揭示了这种明亮的偶极激子在红外区域的存在。与在TMDC同质或异质双层中发现的偶极激子不同,新发现的激子是由Γ点空穴空间限制在其中一个薄膜中,电子扩展到两个组成薄膜中,具有新的包络波函数和能级。这些激子本质上是偶极的,并且表现出相当的振荡强度,即使在室温下吸收率也超过1%。它们具有平面外的电偶极子,拥有线性的量子限制斯塔克效应。值得注意的是,它们表现出多功能的可调性。由于BP的各向异性原子结构,偶极方向可以通过光偏振来选择,并且偶极矩可以通过改变不同厚度的组成BP的组合,从大约0.22到大约1.1电子纳米(e nm)进行调节,共振能量范围从大约0.4到1.6电子伏特。这些明亮的偶极激子,具有多功能的可调性,对于开发可调谐的激子相关态和多体复合体非常可取。图1:.90°扭曲的3+4 L BP同源结构的消光。综上所述,作者将黑磷(BP)同质结构中的偶极激子的特性与在TMDC异质和同质结构中观察到的特性进行了比较(见图4D)。很明显,偶极激子的工作波长范围已经扩展到红外区域,这将促进创新的红外器件应用,如多维光电探测器、光源、气体传感器以及新兴的微尺度光谱技术,所有这些都因巨大的斯塔克效应而具有高电可调性。此外,通过调整BP厚度或选择不同的带间跃迁(例如图1B中标记的I和II),以及由偏振引起的偶极方向切换,偶极矩具有很高的可调性。这种可调性为操控偶极-偶极相互作用提供了巨大潜力,这对于激子物理学领域中的非线性偶极极化子、偶极复合体(如三元激子、双激子等)和相关态(如凝聚、超流、偶极晶体等)具有基本重要性。值得注意的是,平面内各向异性为这些新发现的偶极激子提供了更丰富的物理特性,如各向异性偶极激子扩散、各向异性偶极极化子等。最重要的是,本文的发现为未来在矩形moiré晶格中探索可调谐的偶极激子相关态提供了一个平台,这与TMDC moiré系统中的三角形晶格有所不同。
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