文献速递|JHM综述:非均相臭氧催化氧化过程中金属基活性位点及其与臭氧相互作用的研究综述:类型、调控与鉴定

文摘   2024-11-19 20:02   北京  
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第一作者:Weirui Chen

通讯作者:Xukai Li, Jing Wang, Laisheng Li

通讯单位:广东工业大学环境科学与工程学院,华南师范大学环境学院

DOI:10.1016/j.jhazmat.2022.130302









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多相催化臭氧化(HCO)是一种很有前途的水净化技术。设计新型金属基催化剂并探索其结构-活性关系一直是HCO研究的热点。本文综述了金属基催化剂(包括单金属和多金属催化剂)在HCO的最新发展。探讨了金属基活性位(表面羟基、路易斯酸位、金属氧化还原循环和表面缺陷)的调节及其在活化O3中的关键作用。指出了常规表征技术在监测金属活性位方面的优缺点。推荐原位电化学表征和DFT模拟作为补充,以揭示金属活性物种。尽管O3在这些活性位的界面行为不明确,但界面电子迁移的存在是毋庸置疑的。报道的金属基催化剂主要作为O3的电子供体,这导致氧化金属的积累并降低其活性。多金属催化剂的设计可以加速界面电子迁移,但仍然面临Me(n+m)+/Men+氧化还原循环缓慢的困境。为未来的研究提出了替代策略,如活性金属物种与介孔硅材料的耦合、调节表面疏水/亲水性、极化表面电子分布、HCO过程与光催化和H2O2的耦合。








图文摘要









亮点

  • 综述了HCO金属基催化剂的研究进展。
  • 综述了界面活性位点、O3和污染物之间的相互作用。
  • 提供了界面活性位点的调节和表征方法。
  • 提出了金属基催化剂在HCO中面临的挑战和发展策略。





同位素标记技术

综述大纲









研究意义

综述了近年来金属基催化剂的研究进展。它们是单金属和多金属的,或者是块状氧化物,或者是复合材料。金属种类诱导的活性位点,包括它们的类型、与O3的相互作用和鉴定,受到了更多的关注。表面羟基、路易斯酸位、金属氧化还原对和表面缺陷是研究的主要活性位。O3的活化和污染物的降解与界面选择转移和传质过程有关。金属物种Me(n+m)+/Men+循环缓慢的限制是金属基催化剂在HCO过程中的常见难题。为了更好地设计催化剂,从催化剂的机械强度、反应物的电子转移和传质方面提出了活性金属物种与介孔硅材料偶联、调节表面疏水/亲水性、极化表面电子分布、HCO过程与光催化和H2O2偶联等策略。必须弄清楚各种组分在改性催化剂上的作用及其协同机理。此外,建议采用原位表征和DFT计算来分析催化剂结构和微观性质之间的关系。
环境影响
多相催化臭氧化(HCO)是一种功能强大的水净化技术。金属基催化剂在HCO中是有效的,探索金属基活性位如表面羟基、Lewis酸性位、金属氧化还原对和氧空位对O3的活化机理至关重要。


文献信息

Chen, W., He, H., Liang, J., Wei, X., Li, X., Wang, J., Li, L., 2022. A comprehensive review on metal based active sites and their interaction with O(3) during heterogeneous catalytic ozonation process: Types, regulation and authentication. J Hazard Mater 443(Pt B), 130302.

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2022.130302.




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