随着现代照明技术的局限性日益显现，寻找高效、环保、可拓展的新照明方式成为研究热点。传统的荧光灯和白炽灯存在着环境污染和效率低等问题，而LED虽然高效，但难以实现柔性化。近年来，碳材料因其优异的性能，如高熔点、高导电性和高发射率，成为新型照明材料的研究热点。然而，目前碳材料照明器件的研究仍处于起步阶段，其效率、工作温度和柔韧性等方面仍需进一步提升。
2016年，马里兰大学胡良兵教授和加州大学Chris Dames（共同通讯作者）等人采用两步还原和弯曲氧化石墨烯薄膜技术，成功构建了一种在 3000 K 下稳定运行的焦耳加热体系，并制备出具有创纪录电导率（6300 S cm^-1）和迁移率（320 cm^2 V^-1 s^-1）的室温 RGO 薄膜。系统探究了不同温度下 RGO 薄膜的电荷传输性能与其结构演变之间的关联性。结果表明，3000 K 还原的 RGO 薄膜展现出更致密的微观结构，缺陷/杂质含量更低，石墨化 sp2 域尺寸更大，从而赋予了其优异的电学和热学性能，为高性能照明器件的开发提供了新的材料选择和设计策略。该成果以“Flexible, High Temperature, Planar Lighting with Large Scale Printable Nanocarbon Paper”为题发表在Advanced Materials期刊上。
图 1 详细展示了纳米碳纸照明器件的结构、制备过程和性能。图 (a) 以示意图的形式展示了纳米碳纸照明器件的工作原理，其中 90 wt% 的还原氧化石墨烯 (RGO) 和 10 wt% 的碳纳米管 (CNT) 组成的纳米碳纸作为发光体，在施加电压时通过焦耳加热产生光辐射。图 (b) 以示意图的形式展示了纳米碳纸的制备过程，采用 Mayer 杆印刷技术将纳米碳墨水均匀地涂覆在基底上。图 (c) 展示了 1 升纳米碳墨水的实物图，用于制备纳米碳纸。图 (d) 展示了两种尺寸的纳米碳纸样品在手套箱中运行的实物图，显示出其高亮度照明特性。图 (e) 和 (f) 分别展示了纳米碳纸的表面形貌和截面形貌，清晰地显示了 RGO 和 CNT 交织形成的网络结构，以及纳米碳纸的厚度和致密结构。图 (g) 展示了不同纳米碳纸样品在真空环境中进行寿命测试的结果，可以发现，RGO-CNT 纸表现出最可靠的性能，能够稳定运行超过 50 小时。图 (h) 展示了纳米碳纸样品进行 200,000 次开关循环测试的结果，显示出其良好的稳定性和可靠性。图 (i) 展示了不同类型石墨烯薄膜的电导率，可以发现，RGO-CNT 纸的电导率高达 2400 S cm^-1，是迄今为止报道的石墨烯薄膜中最高的。
图 2 展示了纳米碳纸的预退火过程和电学性能。图 (a) 展示了纳米碳纸照明器件的光学测量装置，包括真空室、光纤和数码相机。图 (b) 展示了不同纳米碳纸样品在预退火过程中电流密度与施加电场之间的关系，可以发现，经过预退火后，样品的电导率显著提高，并呈现出更加线性的电导特性。图 (c) 展示了预退火前后 RGO 薄膜的拉曼光谱，可以发现，预退火后 RGO 薄膜的缺陷峰 (D 峰) 显著减弱，而石墨化峰 (G 峰) 仍然存在，表明 RGO 薄膜的石墨化程度和晶体质量显著提高。图 (d) 至 (g) 展示了预退火过程中纳米碳纸样品的发光图像，可以发现，随着施加电功率的增加，发光区域逐渐扩大并趋于均匀，表明纳米碳纸样品在高温下具有良好的自稳定性和自修复能力。图 (h) 展示了同一纳米碳纸样品在不同施加电功率下的光谱辐射强度。可以发现，随着施加电功率的增加，总辐射强度明显增加，且发光光谱发生蓝移，表明纳米碳纸样品具有温度可调的光学特性。图 (i) 展示了拟合得到的温度和积分辐射强度（可见光范围内）与施加电功率之间的关系。可以发现，随着施加电功率的增加，温度和辐射强度均呈线性增加，表明纳米碳纸样品具有良好的辐射效率和稳定性。图 (j) 展示了五组纳米碳纸样品的电阻-温度曲线。可以发现，经过预退火处理的样品表现出更稳定的电阻-温度关系，表明其具有更高的热稳定性。图 (k) 展示了不同类型纳米碳纸样品在失效前达到的最大温度。可以发现，RGO-CNT 纸表现出最佳的性能，能够稳定运行到 3320 K，远高于其他类型纳米碳纸和碳纳米管。
图 3 展示了纳米碳纸的发光光谱和热学性能。图 (a) 至 (c) 展示了不同曝光时间下纳米碳纸样品的发光图像，通过合成高动态范围 (HDR) 图像，可以清晰地观察到纳米碳纸样品在高温下的发光特性。图 (d) 展示了纳米碳纸样品的发光强度分布，可以发现，在长器件中，发光强度呈现出平台状分布，表明热辐射是主要的传热方式，而传导损失相对较小。图 (e) 和 (f) 分别展示了纳米碳纸样品的辐射效率与辐射有效性参数 β 之间的关系，以及不同长度和热导率的纳米碳纸样品的辐射效率。图 (g) 展示了纳米碳纸样品的可见光辐射效率，可以发现，随着温度的升高，可见光辐射效率显著提高，在 3100 K 以上时超过 10%。图 (h) 和 (i) 分别展示了不同材料的导热系数和瞬态响应特性，可以发现，纳米碳纸具有较低的导热系数和较快的响应时间，有利于提高其辐射效率和响应速度。
图 4 展示了纳米碳纸的柔性特性和潜在应用。图 (a) 展示了纳米碳纸的多种形状和尺寸，以及其制备方法，例如 3D 打印、切割和折叠。图 (b) 展示了 3D 打印的纳米碳纸照明器件，可以制成传统的灯泡形状。图 (c) 展示了切割成圆形的纳米碳纸照明器件，可以制成各种形状的灯具。图 (d) 和 (e) 展示了纳米碳纸的弯曲和折叠特性，可以制成柔性灯具和折叠灯具。图 (f) 和 (g) 展示了纳米碳纸的潜在应用，例如快速熔化金薄膜和快速加热，可以应用于材料加工和防冰等领域。
总之，本研究报道了一种基于纳米碳纸的 3000 K 高温照明器件，该器件采用氧化石墨烯和碳纳米管组成的纳米碳纸作为发光体，通过焦耳加热实现发光。通过独特的两步还原和弯曲工艺，成功制备出具有创纪录电导率和迁移率的 RGO 薄膜，并探究了其电荷传输性能与结构演变之间的关系。研究结果表明，3000 K 还原的 RGO 薄膜具有更致密的微观结构、更低的缺陷/杂质含量和更大的石墨化 sp2 域，从而实现了优异的电学和热学性能，使其在真空环境中展现出与钨丝相当的发光效率和稳定性。该研究成果为高效率、高性能照明器件的开发提供了新的材料选择和设计策略，并拓展了纳米碳材料在照明领域的应用前景。
文献信息：Flexible, High Temperature, Planar Lighting with Large Scale Printable Nanocarbon Paper. Wenzhong Bao; Andrea D Pickel; Qing Zhang; Yanan Chen; Yonggang Yao; Jiayu Wan; Kun Fu; Yibo Wang; Jiaqi Dai; Hongli Zhu; Dennis Drew; Michael Fuhrer; Chris Dames; Liangbing Hu.
ISSN: 0935-9648 , 1521-4095; DOI: 10.1002/adma.201506116
Advanced materials , 2016, Vol.28(23), p.4684-4691
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