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第一作者：张颢、庞博
通讯作者：张淼、袁家寅、李健生
通讯单位：斯德哥尔摩大学、南京理工大学
研究背景
高性能电极材料的设计开发对提高电容去离子（CDI）的脱盐效率至关重要。具有高金属导电性和优异赝电容的二维（2D）材料Ti3C2Tx MXene在一定电场作用下可以实现离子的定向嵌入和脱出，是CDI脱盐领域中的研究热点前沿。然而，其固有的片层堆叠行为限制了离子在层间通道中的高效传输，且其亲水表面会带来过渡溶胀的问题，降低了化学稳定性，阻碍了在实际应用中的进一步发展。目前的解决手段主要是在层间引入分子或纳米隔层材料以增大MXene的层间距离，然而这些添加剂的引入往往对离子传输带来新的干扰，亟需开发出能同时优化离子传输路径并提高结构稳定性的有效方法。
研究内容
研究团队开发了一种绿色刻蚀方法，在MXene和氧化石墨烯（GO）纳米片表面制造了丰富的面内孔，并将其作为2D基元构筑了自支撑的多孔2D/2D异质薄膜电极（HMX/rHGO）。在这种设计中，多孔MXene（HMX）和多孔氧化石墨烯（HGO）纳米片表面的孔道可以充当垂直扩散通道，大大加速了离子的传输和存储，不同种类纳米片的自组装可以有效缓解常见的重堆叠问题，并提高薄膜的机械和化学稳定性。在CDI脱盐应用中，HMX/rHGO薄膜电极在1.2 V外加电压下和500 mg L-1 NaCl溶液中表现出高达57.91 mg g-1的优异脱盐能力和良好的长期稳定性。此外，分子动力学模拟和非原位广角X射线散射共同证明了导电2D/2D网络和垂直传输通道对离子在HMX/rHGO中的可逆插层/脱出过程中发挥了关键作用。相关研究成果以“Harnessing Holey MXene/Graphene Oxide Heterostructure to Maximize Ion Channels in Lamellar Film for High-Performance Capacitive Deionization”为题发表于国际知名期刊Small。张颢博士和庞博博士为论文共同第一作者，瑞典斯德哥尔摩大学袁家寅教授、张淼研究员、南京理工大学李健生教授为论文共同通讯作者。
图1. HMX/rHGO薄膜电极的制备示意图
论文亮点
1.通过氧化刻蚀的方法成功合成了孔道密度和尺寸可控的多孔MXene，且不破坏未蚀刻部分的固有晶体特性。
图2. HMX的形貌和结构表征。
2. 通过自组装制备了HMX/rHGO复合薄膜电极，优化了其表面粗糙度、层间距、表面化学性质、取向度等关键性质。
图3. HMX/rHGO复合薄膜的表征。
3. HMX/rHGO复合薄膜电极在1 M NaCl电解质中展现出优异的电化学性能。
图4. HMX/rHGO复合薄膜电极的电化学性能。
4. HMX/rHGO复合薄膜电极具有优异的CDI脱盐效果和长时间循环稳定性。
图5. HMX/rHGO复合薄膜电极的CDI脱盐性能及循环稳定性。
5. 通过分子动力学模拟和非原位广角X射线散射证明了HMX/rHGO复合薄膜电极的垂直传输通道能有效提高离子吸附速率和离子吸附容量，且其层间距随着离子的可逆插层/脱出而增大/减小。
图6. 分子动力学模拟和离子插层机理。
作者简介
张淼，现为西安交通大学教授，博士生导师，国家级青年人才，西安交通大学“青年拔尖人才”A类，2012年吉林大学本科毕业后直博保送清华大学化学系，2016年获得博士学位。先后在清华大学，瑞典斯德哥尔摩大学从事博士后以及作为独立PI开展研究。主要从事低维导电纳米材料在能源和环境领域的基础和应用研究，具体围绕导电高分子、聚离子液体、化学修饰石墨烯以及二维过渡金属碳/氮化合物在仿生纳米复合膜材料、高频储能薄膜电极以及功能性水处理分离膜领域开展了一系列研究工作。在Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Nat. Commun., Adv. Energy Mater., ACS Nano, Adv. Sci.等国际顶级学术期刊发表论文60余篇，他引7000余次，H因子38。独立主持瑞典自然科学基金、国家自然科学基金等多项国内外科研项目。担任Nano Research Energy、Journal of Energy Chemistry等杂志青年编委。
袁家寅，瑞典斯德哥尔摩大学教授，2002、2004和2009年分别获得上海交通大学化学专业学士学位、锡根大学硕士学位和拜罗伊特大学博士学位。2009至2010年在德国马普学会胶体与界面研究所从事博士后研究工作，2011年至2016担任该所研究课题组组长。2017年被聘为美国克拉克森大学（Clarkson University）副教授；2018年，担任瑞典斯德哥尔摩大学（Stockholm University）教授。主要从事大分子自组装、聚离子液体响应材料和多孔碳材料及器件的研究，发表论文250余篇。其中，以第一作者或通讯作者在Nat. Mater., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Nat. Commun.等顶尖刊物发表文章四十余篇，并受邀担任Journal of Macromolecular Science, Part A: Pure and Applied Chemistry主编、Adv. Mater., Adv. Mater. Interface和Macro. Rapid Commun.等国际顾问编委、执行编委或编委。至今主持包括德国NSF，两项欧盟European Research Council（ERC）等项目。先后获德国化工基金教师奖（第一位华裔获奖者）、Otto-Warburg Award奖等国际奖励十余项。
李健生，南京理工大学环境与生物工程学院教授，博士生导师，从事面向污染控制的膜分离及催化技术研究。以第一或通讯作者在Chem. Soc. Rev., Chem, Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Funct. Mater., Environ. Sci. Technol., Water Res., Appl. Catal. B: Environ. Energy, J. Membrane Sci.发表SCI论文190余篇，入选中国百篇最具影响国际学术论文（2019）、ES&T年度最佳论文（2021）和ACS ES&T Eng.年度最佳论文（2021）。SCI引用17900余次（H因子71），2022年起连续入选爱思唯尔“中国高被引学者”榜单，成果获省部级科技奖励7项。指导学生获江苏省优秀博士学位论文、博士后创新人才支持计划及首届工新创新特等奖、上海同济高廷耀环保基金会青年博士生人才奖学金、唐孝炎环境科学创新奖等。
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