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【速读】浙江大学，Nature Nanotechnology！

文摘   2024-11-18 18:04   北京  



▲第一作者：Jun-Yong Yan
通讯作者：Feng Liu
通讯单位：浙江大学，浙大国际联合创新中心（海宁）
论文doi：
https://doi.org/10.1038/s41565-023-01442-y

01

背景介绍


相干驱动的半导体量子点是最有前途的非经典光源和量子逻辑门平台之一，构成了光子量子技术的基础。然而，迄今为止，量子点中单电荷载流子的相干操控主要局限于其最低轨道态。高轨道态的超快相干控制受到可调谐太赫兹脉冲需求的阻碍。

02

本文亮点


1.为了打破这一限制，本工作展示了一种通过受激俄歇过程来控制空穴高轨道态的全光方法。通过拉比振荡和拉姆齐干涉证明了俄歇过程的相干性。
2.利用这种相干性，可以进一步研究单孔弛豫机制。观察到161 ps的空穴弛豫时间，归因于声子瓶颈效应。
3.本工作为理解量子发射器中高轨道态的基本性质和开发新类型的基于轨道的量子光子器件提供了新的可能性。

03

图文解析



▲图1. 带正电荷的QD的辐射俄歇发射

要点：
1、量子点(QDs)，又称人工原子，是具有离散能级的电子和空穴的半导体纳米结构(图1a、b)。迄今为止，量子点中单电荷载流子的相干操控主要局限于其最低轨道态(|e1|和|h1|)。对高轨道态的相干控制是非常必要的，因为这种能力将使广泛的基础研究和应用成为可能。
2、上述的辐射过程可以在共振激发的量子点的荧光光谱中观察到(图1c)。1.5765 eV处的最强峰对应于基态跃迁的发射。由-3 meV延伸出的微弱边带源于声子辅助发射。基本线低能侧的5个卫星峰对应于辐射俄歇过程产生的光子，残余空穴到达不同轨道。这里本工作注意到，通过激发实态发生的辐射俄歇过程与通过虚态发生的拉曼过程有着本质的不同。
3、为了验证俄歇峰的起源，本工作扫描了共振激光功率并测量了所有发射谱线的强度。图1d给出了每个发射线的振荡荧光强度，这是由于众所周知的|T+⟩和|h1|之间的拉比旋转引起的。同周期的拉比振荡证实了所有发射谱线不仅来源于同一个量子点，还来源于同一个初态|T+⟩。这一结论通过在强磁场中显示俄歇峰的反交叉的磁光光谱得到了交叉验证。
▲图2. 高轨道孔的拉比振荡

要点：
1、图2a-d说明了本工作的相干控制方案。为了清晰起见，三子/空穴态现在被表示为单能级。量子点最初是由h1轨道上的空穴填充的。一个面积为Θ=π的共振抽运脉冲产生一个正的trion T+。随后，一个控制脉冲相干地驱动|T+⟩和高轨道态之间的俄歇跃迁(图2c)，导致|T+⟩布居数转移到高轨道空穴态。
2、在图2e所示的荧光光谱中，泵浦和控制脉冲的能量用彩色箭头表示。两个脉冲之间的延迟时间为18 ps。与|T+⟩的辐射寿命相比，延迟很小，并且足够大以避免脉冲重叠(图2a)，这对于排除EIT效应是至关重要的。
3、图2f-i显示了测量的|T+⟩→|h1⟩发射强度随控制脉冲幅度的变化。观察到了|T+⟩至多4个高轨道态之间的拉比振荡，证明了俄歇过程的相干性质。在控制脉冲区域Θ=π处，|T+⟩→|h1⟩发射强度达到第一个谷值，预示着一个受激俄歇发射和一个高轨道空穴的确定性产生，最高保真度为95.9%。本工作注意到，由于a.c.的存在，Rabi振荡是非周期的。由控制激光引起的斯塔克位移，可以通过本工作的数值模拟来重现。
▲图3. Ramsey干涉

要点：
1、基于trion和空穴轨道态之间的受激俄歇跃迁，本工作可以实现具有太赫兹能量差的空穴轨道态之间的相干控制，特别是叠加。为此，本工作测量了|h1⟩和|h2⟩之间的Ramsey干涉并计算了它们的相干时间。
2、通过改变两对粗、细台阶双色脉冲之间的延迟时间(图3b、d)观察到的干涉条纹再次证实俄歇跃迁是一个相干过程。通过将Ramsey条纹的振幅拟合为粗延迟的函数，提取了T2=276(14)ps的相干时间(图3c)。
3、通过对Ramsey条纹(图3e)进行傅里叶变换，可以提取出|ψ1⟩的进动频率。由两个轨道态的频率差确定的ν=1.04 THz处的峰与荧光光谱得到的1.05(1) THz的值(图1c)很好地匹配。本工作注意到，图3所示的方案可以扩展到制备由任意空穴轨道态组成的叠加态。
▲图4. 单孔弛豫动力学的直接测量

▲图5. 空穴弛豫时间的能量分离依赖性

要点：
1、孔弛豫时间的测量如下。本工作利用一对双色π脉冲确定性地制备了一个高轨道空穴(图4a-d)，然后利用另一个π脉冲探测了与 |T+⟩发射强度成正比的高轨道态布居的演化(图4e-h)。
2、图4i-l为不同轨道态的测量布居数随Δt的变化，分别得到h2，h3，h4，h5的τ=161(1)，28(1)，22(1)，15(1) ps。本工作注意到h2(τh2)的空穴弛豫时间是τh3，τh4和τh5的6-10倍。本工作将相对较长的τh2归因于声子瓶颈效应，由于空穴能级间隔与声子能量不匹配，声子辅助弛豫被强烈抑制。
3、这里本工作重点研究了|h2,⇓⟩与|h1,⇓⟩之间的空穴弛豫动力学，其能量分离ΔE等于俄歇峰的高能分支与基频线之间的失谐。随着磁场的增加，ΔE从4.36 meV减小到2.90 meV，导致更有效的空穴声子耦合。因此，按照图4所示方案测得的τh2从161 ps降低到47 ps (图5b)。

原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41565-023-01442-y






END


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