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第一作者：杨强
通讯作者：崔培昕，王玉军
通讯单位：中国科学院南京土壤研究所
近日，中国科学院南京土壤所王玉军团队在著名学术期刊Angew. Chem. Int. Ed.上发表了题为“Matched Kinetics Process Over Fe2O3-Co/NiO Heterostructure Enables Highly Efficient Nitrate Electroreduction to Ammonia”的封面论文。基于自然界反硝化过程中生物酶的活性位点，构建了仿酶Fe2O3-Co/NiO异质界面，通过Ni同晶置换对Co电子环境的调控，实现了硝酸根的高效、特异性电化学还原为氨并回收；通过原位拉曼光谱、原位同步辐射XAFS等先进表征手段，揭示了界面反应中的串联催化机制，阐明了在多电子耦合质子的催化反应中动力学匹配的重要性。
原位拉曼和XAFS实验探究反应机理
原位拉曼光谱表明，与Co2Fe相比，(Co0.83Ni0.16)2Fe出现更丰富的NO3-还原的中间产物峰信息，证明Ni取代Co可极大提高NH3产率。原位同步辐射实验表明，随着电压增加，Co和Ni的价态均增加。在-0.2 V vs. RHE之后，价态增加趋势越来越大，说明催化剂在低电位下具有极高的催化活性。(Co0.83Ni0.16)2Fe-Co在每一个电位下均大于Co2Fe-Co的价态，证明Ni的取代可调节Co的电子结构，从而增强对NO3-还原的中间产物的吸附能力，加快NO2--to-NH3反应的动力学过程。
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