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电催化二氧化碳（CO2）和硝酸盐（NO3-）的C-N偶联为传统的能源密集型尿素合成方案提供了可持续的替代方案，从而实现废物升级和增值产品合成。高效稳定的电催化剂的设计，对促进电催化尿素合成的发展至关重要。
基于此，2024年10月14日，湖南大学王双印教授、陈晨副教授、陈大伟博士在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Ligand engineering towards electrocatalytic urea synthesis on a molecular catalyst》的研究论文。
在这项工作中，铜酞菁（CuPc）因其精确且可调节的活性构型而被用作尿素合成的模拟催化剂。结合实验和理论研究，可以观察到通过氨基取代（CuPc-Amino）优化电子结构增强分子内Cu-N配位，有效抑制电化学诱导的脱金属作用，这是其优异活性和稳定性的来源。
与CuPc（最大尿素产率为39.9±1.9 mmol h-1 g-1，在10次测试循环中衰减67.4%）相比，CuPc-Amino的尿素产率高达103.1±5.3 mmol h-1 g-1，具有显著的催化效果和耐用性。
作者通过同位素标记、operando电化学光谱测量以揭示反应机制和验证C-N偶联过程。
本工作为尿素合成分子电催化剂的合理设计提供了独特的方案。
图1：电催化剂的物理表征
图2：电催化合成尿素的性能
图3：电催化合成尿素活性和稳定性的来源
Li, H., Xu, L., Bo, S. et al. Ligand engineering towards electrocatalytic urea synthesis on a molecular catalyst. Nat. Commun. 15, 8858 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-52832-2.
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