Ai赋能材料
论文简介
众所周知，能源和环境是社会发展的两个永恒的主题。核能作为一种易于储存的清洁能源，在过去的几十年中得到了迅速的发展。因为铀是主要的核燃料，从海水中开采铀是必不可少的。此外，核工业排放的含铀废水也对生态环境造成严重威胁。考虑到铀的放射性和毒性，废水中铀(VI)的去除迫在眉睫。为了达到这些目的，人们开发了各种铀吸附材料。其中金属-有机框架(MOFs)和共价有机框架(COFs)因其高比表面积、丰富的活性吸附位点和可控的孔隙结构等优点而受到广泛关注。然而，MOFs和COFs在铀处理中的应用还有很大的空间。本文就MOFs和COFs在海水和废水中富集和去除U(VI)的合成方法、影响因素、可能的吸附机理以及与其他材料的性能比较等方面进行了综述。指出了目前研究中存在的问题，并对MOFs和COFs在铀处理中的研究方向进行了探讨。值得注意的是，创造性地提出了一种新的循环神经网络(RNN)模型来连接U(VI)的吸附和检测。更有趣的是，深度机器学习(ML)算法可以取代电感耦合等离子体最优发射光谱法(ICP-OES)。本文的目的是为新型MOFs和COFs吸附剂的合成提供指导，并扩大其在U(VI)处理中的应用。
图文导读
图1 U(VI)吸附材料MOFs和COFs合成原理图。
图2 (a) U(VI)吸附初始pH对COF - TpPa -1 (C0 = 100 mg/L; m = 10 mg; t = 12 h)。(b)初始pH值对MIL-101-Gly、MIL-101-His和MIL-101-Cys (C0 = 100 mg/L; m = 10 mg; t = 6 h)。(c, d) U(VI)在不同pH值下的物种分布。
图3 (a) U(VI)吸附初始浓度对Dp-COF、TpMa和TpPa -1的影响 (pH = 4.5; m/v = 1/2.5 g/L, t = 60 min)。(b)初始U(VI)浓度对ZIF-90-OM吸收量和去除效率的影响 (pH = 5; m/v = 1/ 10 g/L, t = 2 h)。(c) H-Cu-BTC用量对U(VI)吸附性能的影响(pH = 7; T = 25 ℃; t = 12 h，转速= 140 rpm)。(d) ZIF-90-AO用量对铀吸收量和脱除效率的影响(pH = 5;V = 50 mL; t = 2.5 h, t = 25℃)。(e) MIL-101-AO在三种不同温度(pH = 7, t = 360 min)下的吸附等温线。(f)铀吸附温度对COF - TpPa -1的影响(pH = 6, t = 480 min)。
图4 (a) PCN-222-PA吸附U(VI)随接触时间变化的曲线。(b)在不同接触时间(C0 = 10 mg/L)下，PCN-222-PA对U(VI)的去除效率。(c) TP-COF-AO吸附铀随接触时间的变化曲线。(d)不同接触时间下TP-COF-AO对U(VI)的吸收量(C0 = 9.2 mg/L)。
图5 (a)不同NaNO3浓度下铀在MOF-5上的吸附效率。(b)在0 ~ 0.5 mol/L NaNO3浓度下，U(VI)对ZIF-90-OM的吸收能力(C0 = 100 mg/L和pH = 5)。(c, d)离子强度对U(VI)对COF-TpDd-AO2 (C0 = 0.5和5 mg/L)去除率的影响。
图6 (a)共存离子对MIL-101-Gly, MIL-101-His和MIL101-Cys (C0 = 1 mg/L, t = 6 h) U(VI)吸附选择性的影响。(b) 共存离子对JUC-505-COOH和JUC-505-AO(pH=5，CU(VI)=3 mg/L，共存离子=90 mg/L)萃取铀(VI)效率的影响。
图7 (A)在U(VI)吸附中回收PCN-222-PA。(B)PCN-222-PA在U(VI)吸附再生前后的X射线衍射谱。(C)再生COF-PDAN-AO去除铀(VI)。(D)吸附U(VI)前的COF-PDAN-AO和解吸U(VI)后的COF-PDAN-AO的PXRD图谱。
图8 (A)在人工海水中(m=5 mg，C0=3.3 ppb，T=12h，T=298K)，MIL-101-AO对铀(VI)的吸附性能。(B)伊朗核工业废水中铀(VI)对TFPPy-BDOH的吸收能力。
图9 (A)ZIF-90-AO和ZIF-90-AO-U的全尺度XPS谱；(B)负载UO22+的ZIF-90-AO的U4f谱；(C)U(VI)在ZIF-90-AO上吸附前后的N1 s谱和O 1s谱。
图10 (A)不同浓度UO22+溶液浸泡后水合铀酰和Tb-Tatab的EXAFS吸收光谱和XANES吸收光谱。(C)U@JUC-505、U@JUC505-AO和U@JUC-505-COOH的EXAFS吸收光谱和XANES吸收光谱。
图11 (A)Tb-Tatab沿Z轴的晶体结构。(B)结核病-TATAB的框架模式。(C)UO22+(H2O)5的结构模型。(d-f)嵌入两个TATAB配体的配位模式。(G-I)嵌入一个TATAB配体的配位模式。
图12 UO22+的结构模型与JUC-505-AO(CN：配位数)的骨架相结合。
图13 通过RNN模型对UO22+的吸附和荧光检测相结合。
作者信息
参考引用：
Mei D, Liu L, Yan B.Adsorption of uranium (VI) by metal-organic frameworks and covalent-organic frameworks from water[J].Coordination Chemistry Reviews,2023, 475.
原文链接：
https://doi.org/10.1016/j.ccr.2022.214917
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