本周精选
1.南京大学 Adv. Mater. |跨尺度柔性-多波段兼容隐身胶带
超构材料由于其灵活的光谱调控特性，使得其在多波段光谱协同调控上得到了广泛应用，特别是光学隐身领域，然而自然环境的复杂颜色以及极低的红外背景信号使得多波段隐身的效果有待提升。该工作制备了一种多波段兼容隐身胶带，该胶带通过在超薄的多孔模板中沉积金属纳米颗粒，并利用不同尺寸的结构调控不同波段的光谱：利用纳米颗粒增强可见光波段的吸收，降低颜色亮度；利用超薄模板的共振腔模式调控可见光波段的颜色；并且利用超薄模板的本征红外辐射抑制来降低整体材料的红外辐射信号。最终实现了可见低色差（低至1.2 L*a*b*）、红外低发射率（3.8%）的隐身胶带的构建。
链接:https://doi.org/10.1002/adma.202410336
2. 斯坦福大学Nat. Mater. |电化学可变的软超表面
光学超表面是实现连接人类与技术的高效信息载体的理想候选者，但目前材料多为刚性无机物，难以调节光散射并与人体兼容。该工作创建了电化学可变的软超表面，利用软导电聚合物的溶胀/去溶胀来改变超表面元件的形状和相关的谐振响应。这种几何调谐克服了实现实质性调谐和低光学损耗之间的典型权衡。使用商用聚合物 PEDOT:PSS，作者展示了动态、高分辨率颜色调谐和高达19%的衍射效率和>95%的光束对比度，并兼容±1.5 V低电压控制，与CMOS芯片良好匹配，适用于高密度图案化应用。这些结果凸显了软材料的可变形性如何能够实现一类适用于身体佩戴技术的高性能超表面，为实现人体友好的光学接口带来了巨大潜力。
链接: https://doi.org/10.1038/s41563-024-02042-4
3. 威斯康星大学麦迪逊分校 Nat. Commun. |自由悬挂硅膜超表面实现空气中光振动强耦合
传统的中红外光学超表面因基于固体基底的设计，通常存在谐振品质因数（Q因数）低以及近场电磁热点利用率差的问题。威斯康星大学麦迪逊分校的研究团队通过自由悬挂硅膜设计了一种新型中红外超表面。通过布里渊区折叠技术，该超表面产生可调谐的高Q因数准束缚态谐振（qBIC），最高Q因数达到722。这种结构在空气空隙中有效捕获光，实现与聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）分子的振动强耦合，并展示出振动极化子的形成及拉比分裂现象。该技术为中红外量子光学与生化传感提供了新路径。
链接: https://doi.org/10.1038/s41467-024-54284-0
4. 郑州大学/南京林业大学/中国科学院大学Nat. Commun. |原木质素的光热催化转移氢解
光热催化是一种将热催化和光催化优点相结合的有前途的策略。作者通过光热催化转移加氢解过程的强化来实现原纤维素的芳香化。在140℃下，在紫外线照射下，Pd/TiO2可以催化初级醇的重排生成醛和活性H*物种，这些物种进一步参与1,3-二醇基团的乙酰化保护和Cβ-OAr键的氢解，分别以乙醇作为氢供体，对白桦木锯末的转化可获得40%的酚类单体产率，而以相同的条件对提取的1,3-二醇-保护的纤维素进行转化仅获得11%的单体产率。光催化和热催化的协同效应有助于在对其他C-O键进行断裂之前优先断裂Cβ-OAr键。展示了太阳能驱动的光热催化系统的可行性。
链接: https://doi.org/10.1038/s41467-024-54664-6
5. 四川大学傅强教授团队Nat. Chem. Eng. |规模化生产超薄临界尺寸的聚乙烯薄膜
塑料薄膜开发的一个共同目标是减少厚度并保持较高的目标性能。作者采用超高分子量PE作为超拉伸的模型材料，通过微调分子量和溶剂掺入来精确调节聚合物链缠结密度，实现了最薄的 FCP。放弃了传统的单步拉伸范例来生产塑料薄膜，采用了多步骤拉伸过程，并辅以间歇性放松。这种多步骤工艺能够解决加工性能与稳定性之间的冲突，成功制备出厚度低至12 nm的 FCP，接近PE的极限（单晶为10 nm，薄膜破裂临界厚度为 6 nm）。该薄膜展现出与其大块同类材料不同的物理特性，例如高机械强度（113.9 GPa (g cm–3)–1）、异常的界面特性和接近的高长径比，潜在应用包括核聚变点火支架和薄透气表皮传感器等
链接: https://doi.org/10.1038/s44286-024-00139-w
6. 华南理工大学Nature |耐用的全无机钙钛矿叠层光伏
采用对甲苯磺酰肼的配体改进策略来调节薄膜形成并消除无机窄带隙钙钛矿中的深能级陷阱。基于1.31 eV的全无机窄带隙钙钛矿CsPb0.4Sn0.6I3，实现了创纪录的17.41%效率。结合1.92 eV的全无机宽带隙CsPbI2Br 顶电池，两端全无机钙钛矿叠层太阳电池的冠军效率为 22.57%（认证效率为 21.92%）。此外，在最大功率点跟踪下提供出色的耐用性，在65 °C下老化1510小时以及85 °C下老化850小时后仍保持初始效率的80%。
链接: https://www.nature.com/articles/s41586-024-08432-7
7. 河北科技大学AFM |钴离子配位COFs增强光催化CO2还原
本文设计了三种不同钴（Co）原子几何配位的苯并恶唑（BBO）基COF光催化剂，具有不同的配位几何形状：Co-N-O2、Co-N-O3和Co-N2-O2。光谱表征和密度泛函理论（DFT）理论计算表明通过改变钴原子配位环境，调整优化了BBO-COF的局域电子结构，显着促进了激子解离，促进了载流子在框架内迁移，减轻了复合光生电子空穴对，并降低速率决定步骤的能垒。从而实现精确地调节激子解离，增强 CO2 的光催化还原转化为CO。其中，BBO-COFBPY-Co 的 CO 产率从 5024.87提高到 10552.15 µmol g−1 h−1，选择性从 80% 提高到 91%，并且具有优异的稳定性。该研究揭示了金属配位微环境在增强光催化二氧化碳还原过程中的关键作用，展示了COF 内激子调节的新策略。
链接: https://doi.org/10.1002/adfm.202416958
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