Nature Communications｜热带泥炭地排水渠中甲烷的命运

热带湿地和淡水系统是大气甲烷（CH₄）排放的重要来源。东南亚大规模的泥炭地排水降低了土壤甲烷的排放，但这些泥炭地的排水沟可能成为甲烷排放的热点。同时，甲烷营养菌通过甲烷氧化作用可以减少甲烷的排放。本研究通过实验室试验以及对印度尼西亚西加里曼丹34条排水沟中甲烷同位素组成的综合调查，量化了被消耗的甲烷比例，即未排放至大气的甲烷。研究发现，甲烷氧化作用减少了约76.4%（±12.0%）的潜在排放，相当于减少70 mg m^-2 d^-1甲烷排放。此外，甲烷消耗显著影响了排水沟中甲烷排放的稳定同位素特征。由于东南亚超过65%的泥炭地通过排水沟排水，这些结果表明，甲烷氧化在区域尺度上显著影响了这些生态系统的甲烷排放量。

研究在印度尼西亚西加里曼丹的Kubu Raya和Mempawah区的低地泥炭地排水沟中进行。样本采集分别在2023年5月（Kubu Raya）和2024年4月（Mempawah）完成。该地区具有典型的赤道降雨模式，没有明显的雨季和旱季。全年降雨量丰富，但通常最干燥的月份出现在7月或8月。采样的排水沟涵盖不同尺寸（水深5-90厘米，沟宽0.5-6米），包括有水生植被（15条）和无水生植被（19条）的排水沟，这些排水沟位于各种土地利用类型的泥炭地上。主要土地利用类型是小农混合农业，同时还包括小型种植园（菠萝和油棕）、工业化油棕种植园、未开发土地（如被砍伐或烧毁的区域）以及一条退化森林的排水沟，以捕捉区域排水沟的多样性。在每条排水沟，研究人员测量了沟渠尺寸、水温（°C）、pH值、溶解氧（mg/L）、电导率（μS/cm）和氧化还原电位（Eh，mV）。为测量甲烷的同位素组成，在部分采样的排水沟旁边选取了6个地点，采集孔隙水剖面样本。由于浅层孔隙水是排水沟的主要补给来源，孔隙水样本来自40至150厘米深的不同层次（具体取决于水位深度）。采样使用便携式压渗计（由3/8英寸不锈钢管和1/4英寸聚乙烯管组成，带有粗聚丙烯滤网以防止大颗粒杂质进入）。采集的孔隙水样本存储于12 mL的Exetaine玻璃小瓶中（Labco Ltd.），现场用1.5 M盐酸酸化至pH值低于2。

在所有排水沟中采集了表层水样，用于分析溶解的甲烷（CH₄）浓度及其δ¹³C-CH₄。同一排水沟的水样在水面以下约5厘米处采集，并存储于12 mL的Exetainer™玻璃小瓶中（Labco Ltd.），没有留出气相空间。为了测量现场的溶解CH₄浓度和δ¹³C-CH₄，这些水样在现场用1.5 M盐酸酸化至pH值小于2。2023年样本（包括下文所述的培养样本）和所有孔隙水样本在加州大学戴维斯分校的稳定同位素实验室通过Delta V Plus IRMS进行分析，2024年样本在斯坦福大学通过Picarro G2210-i分析。

从部分排水沟（n=13）中采集了水样用于培养实验。所有用于培养实验的排水沟均采集了约5厘米深的表层水样，在其中5条排水沟中，还使用气密管和手动泵从排水沟底部上方约10厘米处采集了深层水样。这一采集方法旨在分析水柱深度对甲烷氧化同位素分馏的影响，从而提升对氧化效率估算的准确性。采集的水样按照上述方法保存，但仅对初始培养时间点的样本进行了现场酸化处理。培养实验在黑暗环境和室温（约25°C）下持续3天。每条排水沟（水柱不同深度，若适用）的重复样本每隔约24小时用1.5 M盐酸酸化至pH值低于2，以终止甲烷氧化过程。所有培养后的水样均在加州大学戴维斯分校的稳定同位素实验室进行分析。溶解甲烷浓度按照前述方法计算。

培养实验中，溶解甲烷（CH₄）浓度在72小时内降至定量下限以下，因此仅分析前两天的实验数据。在5个深层排水沟水样中，其中1个样本在24小时后未检测到CH₄，因此被排除在后续分析之外。通过培养期间CH₄浓度的总变化量计算潜在的氧化速率（潜在的甲烷氧化量与时间的比值）和氧化分馏因子 (αox)，从培养水样中的CH₄混合比例（以ppm计）和 δ¹³C-CH₄ 值，使用如下简化的Rayleigh模型推导甲烷氧化的分馏因子αox。

我们使用漂浮箱手动收集12个采样排水沟的室内气体，以评估CH₄排放及其δ¹³C-CH₄同位素组成。漂浮箱的直径为20厘米，体积为2.1升。2023年，漂浮箱在排水沟水面上部署6分钟，2024年增加至12分钟，以确保有足够的CH₄积聚，便于使用Picarro CRDS进行分析。漂浮箱没有被固定，但由于排水沟水流速度较低（从停滞到约0.1 m/s），因此在测量期间漂浮箱并未发生位移。在部署期间，通过采样注射器从漂浮箱空间收集了3个15毫升的气体样本，并注入事先抽空的12毫升Exetainer玻璃瓶（Labco Ltd.）。2023年的漂浮箱气体样本在加州大学戴维斯分校的稳定同位素实验室进行分析，2024年的样本则在斯坦福大学分析，如上文所述。甲烷排放量通过漂浮箱空间中CH₄混合比随时间的线性增加来计算，并利用理想气体法则和漂浮箱尺寸，将排放速率从ppm CH₄ min⁻¹转换为mg CH₄ m⁻² d⁻¹。若CH₄随时间的线性增加满足R² > 0.9和p < 0.05的标准，则认为数据有效。

我们使用如下公式计算了气体传输速度（k，单位为 m d⁻¹），该公式基于在部分排水沟中采集的浮动室甲烷通量和排水沟水中甲烷浓度的配对数据。

其中CH₄-canal 是排水沟水中甲烷浓度，CH₄-eq 是平衡态下大气中的甲烷浓度，flux 是通过浮动室测量的甲烷排放速率。我们使用浮动室部署中得到的中位数k 值来估算所有采样排水沟（n = 34）的扩散通量。尽管使用统一的k值会引入一定的不确定性，但研究区域的条件特点是排水沟水温较高，排水沟流速较低（约 0.1 m/s），且风速较低。因此，强烈影响甲烷逸散的因素（例如溶解度和湍流）在不同研究地点间相对变化较小，相对于排水沟水中甲烷浓度的约600倍变化，这些因素对估算影响较小。所有值均已标准化为k600，以便与文献中的数据进行比较。有关估算k的方法讨论，请参见补充文本1。

我们使用一个简单的箱式模型来估算从排水泥炭地进入排水沟的甲烷中，被氧化而未排放到大气中的比例。该模型根据源头甲烷（例如泥炭孔隙水）与经过氧化后的甲烷（例如排水沟水中）的δ¹³C差异，以及甲烷氧化的同位素分馏系数（αox）来计算氧化比例（已由上所述培育实验确定）。氧化效率（fox）是利用封闭系统的Rayleigh模型进行计算的。

其中，δsource和δcanal分别表示泥炭孔隙水和排水沟水中的δ¹³C-CH₄ 值，fox表示被氧化的甲烷比例。将fox的值乘以100转换为甲烷氧化的百分比。封闭系统方法代表氧化的下限，因为开放系统模型通常会得出氧化百分比超过100%的估算结果。

主要分析和图表中展示的结果是基于平均观察值计算的氧化百分比估算值，其中αox为1.022±0.009（来自培育实验），δsource为-85.0±5.9‰（来自6个孔隙水剖面中的27次测量，见补充数据2）。为描述由于αox和δsource 变化导致的估算不确定性，我们还报告了在公式（3）中使用αox或δsource 的±1 标准偏差时估算值的变化。将αox或δsource 调整±1 标准偏差会使平均氧化百分比的估算值变化约10%。

为了估算因甲烷（CH₄）氧化而减少的排放量，我们基于每个排水沟的fox值（氧化效率）反向计算了排水沟水中的甲烷浓度。

使用预测的甲烷浓度，我们按照上述方法计算了预测的扩散甲烷通量。随后，将基于实际观测到的甲烷浓度计算的扩散甲烷通量从基于反算浓度预测的甲烷通量中扣除，以估算因甲烷氧化而减少的甲烷排放量。

图1 在印度尼西亚西加里曼丹收集排水渠的水来测量甲烷氧化。A图：研究区域的排水沟渠，用深蓝色线表示。B图：研究地点在东南亚岛屿。红点代表沟渠样本位置。C-F为A部分中的绿色、紫色、青色和橙色框，表示更详细的样品位置。H图：排水渠中CH4氧化的研究方法综述。

图2 培育实验水体中甲烷消耗和由此产生的稳定同位素分馏。A：在整个培育水体中，δ¹³C-CH₄随初始CH₄消耗百分比的增加而增加。每个数据点表示在~50小时的培育±重复的标准误差内的平均变化。B：由培育实验数据计算的αox值直方图。

图3 对排水渠CH₄浓度和δ¹³C-CH₄的调查揭示了CH₄氧化对排水渠CH₄排放的影响。A: 显示排水渠δ¹³C-CH₄与实验室推导的αox值的平均值（黑线）和±1标准差（阴影区）之间的关系曲线。B、C：研究排水渠的表层水δ¹³C-CH₄和溶解CH₄浓度（n = 34）。D：估算的氧化CH₄百分比与估算的排水渠CH₄扩散通量。

图4 排水渠中CH₄氧化的控制。A：排水渠表层水（0-10厘米）溶解氧与氧化CH₄百分比的关系。每个点代表一个沟渠（n = 34）。B:开放水域（浅蓝色，n = 19）和有植被（绿色，n = 15）排水渠中CH₄氧化百分比的箱线图。

图5 热带泥炭地排水渠排放CH₄的同位素组成。A：沟渠释放的CH₄的δ¹³C概率密度估计展示了释放的δ¹³C-CH₄的未加权（蓝色）分布和通量加权（紫色）分布。B：排水渠水体中氧化CH₄的百分比（根据溶解的δ¹³C-CH₄估算，αox = 1.022）与相应排水渠排放的CH₄的δ¹³C。

甲烷（CH₄）氧化可以显著减缓来自东南亚泥炭地排水沟的甲烷排放。我们估计，甲烷氧化可减少西加里曼丹（印度尼西亚）排水沟超过50%的潜在甲烷排放。本研究结果表明由于泥炭地排水沟在已排水的热带泥炭地甲烷交换中的贡献显著，甲烷氧化不仅影响排水沟的排放，还对整个东南亚的退化泥炭地甲烷排放产生影响。除此之外，甲烷氧化对土地利用变化，特别是泥炭地恢复的影响具有重要意义。例如，研究发现氧化作用能够更多地减少水深较浅、溶解氧浓度较高的排水沟中的甲烷排放。因此，通过堵塞排水沟来重湿已排水泥炭地的努力，可能通过改变排水沟水深，影响甲烷氧化作用，从而影响排水沟的甲烷排放。考虑到东南亚广泛的排水沟网络及其对泥炭地甲烷排放的显著贡献，影响排水沟甲烷氧化的土地利用变化将反映东南亚泥炭地对全球甲烷预算的贡献。

供稿人及团队：葛正奎，博士研究生，来自天津大学地科院晏智锋教授课题，主要从事地-气界面温室气体通量时空变化及驱动机制、模型评估与预测相关研究。