75周年国庆献礼！南开大学，联合Sargent院士，最新Nature！
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2024-10-02 08:19
福建
α-FA1-xCsxPbI3是一种很有前途的高效稳定的钙钛矿太阳能电池（PSCs）吸收材料，但是最有效的α-FA1-xCsxPbI3 PSCs需要包含甲基氯化铵（MACl）添加剂，这会产生挥发性有机残留物（MA），限制器件在高温下的稳定性。目前，未经MACl的α-FA1-xCsxPbI3 PSCs的最高认证功率转换效率（PCE）仅约为24%，并且尚未表现出任何稳定性优势。基于此，南开大学袁明鉴教授和加拿大多伦多大学Edward H. Sargent院士（共同通讯作者）等人报道了传统α-FA1-xCsxPbI3 PSCs由于铯离子（Cs+）积累而导致的界面接触损耗，从而降低了器件的性能和稳定性。通过原位掠入射广角X射线散射（GIWAXS）技术分析和密度泛函理论（DFT）计算，作者证明了在不使用MA添加剂的情况下，乙酸表面配位可以制备高质量α-FA1-xCsxPbI3薄膜的中间相辅助结晶途径。测试发现，所制备的α-FA1-xCsxPbI3 PSCs经认证的稳定功率输出（SPO）效率为25.94%，反向扫描PCE为26.64%，具有可忽略不计的接触损耗和增强的工作稳定性。在1个太阳光照射、85°C和60%相对湿度（ISOS-L-3）下，在最大功率点运行超过2000小时后，器件的初始PCE保留率超过了95%。相关工作以《High-efficiency and thermally stable FACsPbI3 perovskite photovoltaics》为题在《Nature》上发表。本文的第一作者分别是：南开大学Saisai Li、Yuanzhi Jiang、Di Wang和Zijin Ding；多伦多大学Jian Xu。袁明鉴，南开大学化学学院教授，毕业于中国科学院化学研究所。2016年入选国家四青人才；2019年天津市杰出青年科学基金获得者；2022年国家杰出青年科学基金获得者。作者首先以玻璃/ITO/SnO2/钙钛矿/Spiro-OMeTAD/Au的传统结构为基础，在不引入任何MACl添加剂（记为原始α-FA1-xCsxPbI3）的情况下制备了α-FA1-xCsxPbI3（x=0.06）PSCs。通过单步沉积制备钙钛矿活性层，相应的平均可获得PCE约为23.02%，与目前报道的最佳无MACl添加剂PSCs相当。此外，观察到原始α-FA1-xCsxPbI3薄膜具有微米级的大晶粒尺寸和完整的表面覆盖，表明结晶度良好。在抗溶剂滴入后，α-FA1-xCsxPbI3的(100)平面上立即出现一个衍射峰，表明前驱体溶液向α-FA1-xCsxPbI3发生了直接的单步相变。在结晶过程中，该衍射峰的演化随探测深度的变化而变化，表明自上而下的顺序结晶方向。值得注意的是，该Cs+含量（x=~0.3）明显超过前驱体溶液中的起始比（x=~0.06）。DFT计算结果显示，α-FA1-xCsxPbI3的形成能随着Cs+浓度的增加而显著降低，表明在结晶初期Cs+倾向于自发地结合到晶格中，形成Cs+积累的α-FA1-xCsxPbI3。此外，由于α-FA1-xCsxPbI3紧密相连的三维晶体结构，表现出较大的Cs+迁移能量屏障，阻碍了Cs+扩散导致的后续成分均质化。总之，快速的单步结晶是导致顶区Cs+富集的主要原因。基于玻璃/ITO/SnO2/钙钛矿/Spiro-OMeTAD/Au的器件结构，作者制备了α-FA0.94Cs0.06PbI3 PSCs。反扫描PCE从24.06增加到26.41%，Voc从~1.15增加到~1.21 V，FF从~81.0增加到~85.0%。值得注意的是，电池1.21 V的Voc达到了辐射极限的96.6%，并且通过电致发光量子效率测量验证了低电压损耗。在连续AM 1.5G照明下，MPP跟踪300 s后，SPO效率达到25.94%，该认证的效率是钙钛矿单结电池报道的最高效率之一。对36份PSCs的统计分析表明，该方法具有良好的可重复性。此外，一个大面积器件（1 cm2）和一个10×10 cm2的太阳能组件（掩膜面积为66 cm2），分别产生25.00%和21.78%的SPO效率，证明了该方法的稳定性。图4.α-FA1-xCsxPbI3（x=0.06）PSCs的器件性能和操作稳定性High-efficiency and thermally stable FACsPbI3 perovskite photovoltaics. Nature, 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-024-08103-7.🌟 同步辐射，找华算 ！三代光源，全球机时，最快一周出结果，保质保量！👉全面开放项目：同步辐射硬线/软线/高能/液体/原位/SAXS/GIWAXS/PDF/XRD/数据拟合！🏅 500+博士团队护航，助力20000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表！
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