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摘要
西北工业大学冉晨鑫教授团队开发了一种晶种辅助空间限制（SSG）策略，用于构建大面积连续的FASnI3准单晶（QSC）厚膜。利用Ostwald熟化生长机制阐明了晶体生长动力学过程，优化纸杯的准单晶后膜具有优异的结晶质量和自驱动光电探测性能。
关于文章
ABOUT ARTICAL
锡基钙钛矿因其与铅基钙钛矿相似甚至更优的光电特性，如窄带隙、高载流子迁移率、强光发射、抑制离子传输和相分离等，在众多环保无铅钙钛矿候选材料中脱颖而出。然而，目前锡基钙钛矿光电器件的性能较差，主要是由于锡基钙钛矿薄膜质量不佳。溶液处理的薄膜太薄且为多晶形式，具有高缺陷密度，导致膜厚度有限、易氧化、易离子迁移、载流子寿命短、电荷传输差和结构稳定性差。尽管提出了各种策略来改善锡基钙钛矿薄膜的质量，但多晶相的固有问题仍然极大地限制了高性能和可靠光电器件的实现，这是亟待解决的瓶颈，以进一步推动锡基钙钛矿的发展。
单晶具有极低的缺陷密度和高结构完美性，为材料的基础研究和坚固光电器件的制造提供了极好的平台。因此，制备锡基钙钛矿单晶薄膜是解决多晶薄膜光电器件面临问题的理想策略。目前，已发展出一种空间受限晶体生长方法来在基板上制备具有高厚度的铅基钙钛矿单晶，但其在锡基钙钛矿中的应用面临挑战。传统的空间受限单晶生长方法难以直接应用于锡基钙钛矿，因为 Sn2 + 易氧化且 SnI2 比 PbI2 具有更高的配位能力，导致大多形成孤立的单晶切片或薄片，而难以形成大面积连续薄膜。因此，探索一种专门为锡基钙钛矿设计的可行且可扩展的方法来制备高质量的单晶锡基钙钛矿厚膜具有重要意义。
西北工业大学冉晨鑫教授团队针对上述挑战，开发了一种晶种辅助空间限域生长（SSG） 策略，先在基板上制备均匀分布的 FASnI3种子晶体，然后提供饱和的 FASnI3溶液作为生长基质。SSG 策略的优点是引入的种子晶体既能提供生长位点又能提供连续的单体供应，有助于形成致密的单晶厚膜。此外，成核过程和生长过程在不同步骤中分离，增强了 SSG 方法的可控性。相关结果发表在ACS Energy Letters（DOI: 10.1021/acsenergylett.4c01596）上。
本研究首次通过 SSG 策略构建了大面积紧凑且连续的无铅 FASnI3QSC 厚膜。理论和实验结果表明，SSG 方法中的晶体生长动力学可以用尺寸依赖的奥斯特瓦尔德熟化（Ostwald Ripening）模型来描述，基于此，研究确定了种子晶体薄膜应包含均匀分散的、尺寸分布相对较宽的颗粒，以获得具有大晶体尺寸和紧密形态的 QSC 厚膜。此外，研究仔细考察了包括加热速率、施加压力和基板性质在内的关键技术参数对 QSC 厚膜特性的关键作用，优化后的工艺参数可以在 SnO₂基底上产生具有优异特性的 n 型 FASnI3后膜，包括 12 μm 的厚度、36.63 ± 12.24 μm 的晶体尺寸、5.68×10¹² cm⁻³ 的缺陷密度和 10.1 cm² V⁻¹ s⁻¹ 的电荷迁移率，这些都是迄今为止无铅锡基钙钛矿薄膜的创纪录高值。基于 FASnI3 QSC 厚膜的光电探测器在 0.1 V 的低偏压下表现出 1.0×10¹⁰ 琼斯的红光探测率（D*）以及有前途的自驱动检测能力。这项工作展示了首例大面积（1×1 cm²）连续的无铅锡基准单晶厚膜，后续工作有望促进性能受到多晶薄膜质量限制的各种锡基光电器件的发展。该研究为锡基钙钛矿在光电子领域的应用提供了新的途径，有望推动高性能锡基光电器件的发展。
文章信息
Seed-Crystal-Assisted Space-Confined Growth of FASnI3 Quasi-Single-Crystal Thick Films and Their Photodetection Characteristics
Weiyin Gao, Xin Liu, Hangfan Jin, Wangyue Li, XiaoBo Wang, Rui Huang, Gang Xing, He Dong, Yipeng Zhou, Zhongbin Wu, Chenxin Ran*
ACS Energy Letters
DOI:10.1021/acsenergylett.4c01596
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