原位形成的凝胶聚合物电解质（GPE）在安全性和适应性方面具有优势，适用于当前的高压锂离子电池（LIBs）。然而，要使GPE在高电流密度条件下实现稳定循环却很困难。通过在聚合物网络中引入─CF3基团以建立快速的Li+传输通道，并加入仲胺N─H基团以锚定阴离子，提出了一种稳定原位GPE的柔性框架。所获得的GPE具有2.6 mS cm−1的高离子电导率和0.67的高Li+传输数。组装后的锂离子电池在10 C下的放电容量为112.3 mAh g-¹，在1 C下循环260 次后容量保持率为87.6%。此外，组装后的石墨||NCM811电池还具有出色的长期循环稳定性，在3 C循环300 次（1.8 mA cm−2）后，容量保持率达到73.2%，令人印象深刻。这项研究提出了一种很有前景的方法，可提高GPE在高电流密度下用于高压LIB的循环稳定性。图文简介
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a )聚合前后MTGPE的光学图像和聚合示意图；b )计算溶剂和单体的LUMO和HOMO能量及相应的优化几何结构；c ) 30 s时电解质在( i和ii ) NCM811阴极和( iii和iv) PP隔膜上的接触角；d ) TFEA、MBA、MTGPE和LE的NMR 13C谱图；e ) TFEA、MBA和MTGPE的FTIR谱图。
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a ) Li+与溶剂分子或单体之间的结合能。b ) MTGPE和LE的拉曼光谱。c ) DFT用于计算不同溶剂的结合能(氢、锂、碳、氟、氧分别标记为白色、粉红色、灰色、浅蓝色、红色)。f ) Li+沿相邻─CF3基团传输的示意图。g ) LE和h ) MTGPE的径向分布函数和配位数。i )各种电解质中的NMR 7Li谱。
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LE和MTGPE的电化学性能
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a ) Li||NCM811电池在1 C下的循环性能。b ) Li||NCM811电池的倍率性能。石墨||NCM811电池在c ) 1 C和d ) 3 C倍率下的循环性能。e )石墨||NCM811电池在1 C倍率下3.0 ~ 4.5 V截止电压下的循环性能。f )石墨| MTGPE|NCM811电池性能与前人工作的对比。石墨|LE|NCM811电池在1 C循环400次后，NCM811阴极g) F 1s和h) C 1s的XPS深度分布图。石墨|MTGPE|NCM811电池NCM811正极中i ) F 1s和j ) C 1s在1 C下循环400 次后的XPS深度图谱。NCM811阴极在k ) LE和l ) MTGPE中循环400 次后的SEM照片。400次循环后，m ) LE和n ) MTGPE中石墨负极的SEM图像。
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MTGPE界面稳定机制示意图原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202411751
通讯作者：Hongyun Jin
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