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文献链接：
https://doi.org/10.1002/anie.202417384
摘要
本研究成功开发了一种新型的分子共催化剂CB[n]-Ni，该催化剂以三维笼状的葫芦[n]脲（Cucurbit[n]uril, CB[n]）为配体，实现了对CO2光催化还原为CO的高效选择性转化。在可见光照射下，CB[n]-Ni展现出72.1 µmol·h-1的CO产率和97.9%的选择性，这一成果在光催化CO2还原领域具有重要意义。
研究成果
近日，伦敦大学学院/清华大学唐军旺院士、伦敦大学学院兰阳助理教授/Xiyi Li在《Angewandte Chemie International Edition》上发表了题为“Engineering Single Ni Sites on 3D Cage-like Cucurbit[n]uril Ligands for Efficient and Selective CO2 Photocatalytic Reduction”的论文，通过精确控制CB[n]与镍(Ni)的比例，成功构建了在CB[n]两个端口处各有一个Ni原子的结构。利用CB[n]笼状结构对CO2的选择性富集作用，CB[n]-Ni在可见光照射下实现了72.1 µmol·h-1的CO产率和97.9%的选择性，这一性能在已报道的CO2光催化转化体系中处于领先水平。此外，研究还开发了一种新的同位素标记方法，通过串联反应严格验证了CO产物的唯一碳源为CO2。
论文亮点
1.新型三维笼状配体：CB[n]-Ni的创新之处在于其三维笼状配体结构，这为提高CO2的吸附和转化效率提供了新的思路。
2.高选择性与高活性：CB[n]-Ni在光催化CO2还原中展现出了极高的CO产率和选择性，超越了现有的光催化体系。
3.同位素标记新方法：通过串联反应的同位素标记方法，为验证光催化CO2还原产物的碳源提供了新的实验手段。
图文导读
图 1 CB[7]-M催化剂的光催化CO2还原性能
图2：CB[7]-Ni的结构和化学状态表征
图3：CB[7]-Ni光催化CO2还原的电荷转移路径和反应机理
结论
本研究开发的CB[n]-Ni分子共催化剂，通过其独特的三维笼状结构，实现了对CO2的高效光催化还原。这一成果不仅提高了光催化CO2转化的效率和选择性，也为未来设计新型光催化剂提供了新的设计思路和实验方法。
作者简介
Tang Junwang(唐军旺)教授在光和热耦合催化活化小分子（包括合成绿氨，水分解制氢，甲烷转化，二氧化碳转化为高级化学品等），新型催化材料,以及微波催化塑料循利用方面具有多年的研究经验和丰富的成果。同时利用多种时间分辨光谱来观察光热多能耦合催化反应的动力学。他是欧洲科学院院士（Academia Europaea）,英国科学院-利弗休姆资深研究员, 比利时欧洲科学院院士 （Fellow of European Academy of Sciences）， 英国皇家化学会会士（Fellow of RSC)和国际材料和矿物协会会士 （Fellow of IOM3），中国化学会荣誉会士等。曾任英国伦敦大学学院材料中心主任和化工系正教授，兼任全英华人正教授协会副主席，欧美同学会海外理事等社会职务。目前是清华大学化工系讲席教授和工业催化中心首任主任。已在国际杂志Nature Catalysis, Nature Energy, Nature Materials等催化和化学领域期刊发表了>250篇文章。科睿唯安多年高被引科学家。同时是5个国际杂志的主编/编辑或者副主编， 包括Applied Catalysis B, Chin J. Catal.（催化学报）等。
兰阳，教授（Yang Lan）现任英国伦敦大学学院（University College London, UCL）化工系副教授。2015年于英国剑桥大学（University of Cambridge）获得化学博士学位，随后在剑桥大学卡文迪许实验室（2015-2017）及美国宾夕法尼亚大学（University of Pennsylvania）化工系（2017-2019）从事博士后研究。2019年6月加入UCL化工系，创建并领导独立研究团队。近年来，其课题组在Nature Sustainability、Nature Communications、Angewandte Chemie International Edition、Advanced Materials、Advanced Functional Materials、等国际顶尖期刊发表多篇研究论文。研究方向涵盖光催化产氢、二氧化碳还原、塑料降解及气体分离膜技术。
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