研究背景
数据与方法
图1.本文研究技术路线图
研究结果
最优模型选择
表1.不同四维时空-人工智能模型整体精度和性能效率比较
图3展示了中国2019年卫星反演的24小时1公里无缝隙地表O₃浓度分布，地表O₃表现出强烈的日变化：早上8点，O₃浓度最低，随着日出后时间推移，浓度逐渐增加，北方地区O₃浓度上升速度快于南方，随后在中国中部和东部地区普遍呈现增长趋势，然后在大部分区域内继续显著上升，大多数超过100 μg/m³，下午3点达到峰值。此后，O₃污染高值区迅速缩小。南方O₃浓度下降速度快于北方，华东地区下降最快。白天大部分区域的地表O₃浓度超过80 μg/m³，华北平原和西北地区地表O₃浓度尤其高。相比之下，夜晚地表O₃浓度持续低于60 μg/m³，少数西部和中部地区除外。总体而言，白天地表O₃浓度明显高于夜晚浓度，约为其1.4倍。这一差异主要归因于大气过程、排放和光化学反应的复杂相互作用，例如白天较高的氧化剂OX水平和夜间较低的边界层高度促进了NO滴定反应，从而消耗了夜间的O₃。类似的日变化在区域尺度上也可观察到，其中京津冀的昼夜变化更为显著。
我们利用XAI-SHAP技术了解影响地表O₃日内变化的驱动因素（图4）：上午的影响因素更加复杂，其中BLH、风速、太阳辐射和对流层TNO₂是最重要的4个影响因素。这是因为太阳辐射能量和近地表温度的增加促进了光化学反应过程；此外，BLH和风速所引起的间歇性垂直湍流运动促进了残余O₃层向地表移动，从而提高了地表O₃浓度。11点到下午4点，辐射、LST、RH和BLH持续为四个最重要的因素。因为增强的辐射和升高的温度显著刺激了原子氧和氧化剂的产生，增强了光化学反应。随着时间推移，太阳辐射的贡献逐渐减弱，而LST和RH的作用显著上升。由于持续的人类活动和交通排放，TNO₂仍然保持稳定较大的影响。傍晚随着太阳辐射的消失，温度成为最关键的变量，但其贡献从晚上7点的26%逐渐下降至次日早上7点的3%。此外RH整体呈下降趋势，而TNO₂的贡献则呈上升趋势，从6%增加至20%。可能是RH与O₃的干沉降密切相关，可以影响其去除，因为高RH水平可以通过水滴或气溶胶颗粒对O₃的吸附增强O₃的沉降速率。夜晚，其它气象条件（如风速）和地表相关（如DEM和NDVI）因素的重要性明显增加。白天超过42%的地表O₃日变化可归因于太阳辐射（28%）和LST（14%），其它气象因素占31%；夜间TNO₂贡献最大（16%），比白天高出9%，其它气象因素占35%，特别是RH和WS。我们结果还揭示了卫星对流层O₃、NO₂和HCHO的关键作用，它们的影响在夜间显著增强，贡献由15%上升至27%。
图4.中国2019年地表O3昼夜变化时间序列和驱动因素分析
使用24小时数据，我们首先计算了中国各地的MDA8 O₃浓度，并使用WHO更新的空气质量标准评估了短期O₃污染的风险暴露。MDA8 O₃浓度大多数在81至115 μg/m³的范围内，平均值为98μg/m³。严重污染主要分布在华北平原（尤其是山东、河北和河南省）和华北中部地区。相比之下，其余地区的O₃污染水平相对较低，特别是中国东北和西南地区。关于O₃暴露日常风险，我们发现中国大约43%（61%）的所有（人口居住）地区遭遇严重的O₃污染，至少有一天超过了WHO推荐的短期临时目标1（160 µg/m³）。然而，大多数地区的暴露风险频率通常较低（低于20%）。对于短期临时目标2（120 µg/m³），遭遇一天风险的地区显著增加，所有地区和人口居住区达到97%和98%，暴露频率也迅速增加，一些东部地区的污染持续时间长达半年以上。特别是，对于短期空气质量指导水平（100 µg/m³），中国所有地区（100%）至少有一天暴露于不健康的空气中，风险强度在整个区域范围内从20%到90%不等。这些发现表明短期O₃暴露的严重风险，强调了采取环境保护措施以控制地表O₃污染、改善空气质量并促进未来健康益处的紧迫需求，特别是在人口稠密的地区。
图5.中国2019年（a）中国MDA8 O3浓度的空间分布，以及超过WHO建议的短期（b）临时目标1、（c）短期目标2和（d）空气质量指导水平的天数百分比
图6展示了2019年中国基于24小时数据计算的6个主要地表O₃植物毒性指数的空间分布。M7和M12的空间模式相似，平均值分别为39.3和40.1 ppb，较高值主要集中在山东省西部地区以及中国北方的零星区域。相反，大多数其它地区的水平较低，尤其是在中国西部、西南和东北地区。AOT0和AOT40之间存在显著差异，其中AOT0的范围为52至84 ppm，平均值为66.9 ppm，而AOT40处于6-32 ppm范围内（平均值为15.9 ppm）。这一差异归因于AOT40包含每小时O₃积累的阈值，而AOT0没有阈值。然而，华北平原（特别是山东和天津）、内蒙古的西部和中部地区以及中国东北一些地区（如辽宁）存在极高的AOT0值。AOT40也显示出类似空间模式分布，尽管水平明显较低，但约95%、98%和100%的中国植被覆盖区域超过了AOT40定义的3个临界水平：6、5和3 ppm。SUM06（范围从0到54，平均值为21.9 ppm）和W126（范围从4到44，平均值为16.9 ppm）的空间模式与AOT40的模式整体一致，但在华北平原的水平较高。然而，约55%、65%和70%的中国植被覆盖区域分别超过SUM06的3个临界水平：15、10和8 ppm。此外，约23%和82%的植被覆盖区域分别超过W126的2个临界水平：23.8和5.9 ppm。总体而言，2019年中国大多数植被覆盖区域面临着地表O₃毒性污染，华北平原是影响最严重的区域。
我们还定量研究了地表O₃污染对各种植被类型的影响（图7），6个O₃植物毒性指数与四个植被丰度指数之间主要存在负相关关系。显然植被的生长受到地表O₃污染的影响，通过植物毒性反应，损害程度取决于植物种类，这从相关性的不同强度中可以看出。对于农田，AOT0、AOT40和SUM06与各种植被丰度指数（特别是GPP）更为相关。森林对O₃污染也表现出较强的响应，尤其是在AOT0、AOT40和W126方面，敏感性明显增强。对于草地，植物毒性指数与植物丰度指数之间的相关性不断增强，特别是AOT0、M12和M7。在所有植被类型中，AOT0对植被生长变化的响应最为明显，与各种植被丰度指数的相关性最高，其次是M12和M7。总体而言，GPP对地表O₃暴露的敏感性最强，特别是AOT0，与所有植被区域的相关性最强，在农田、森林和草地中也表现出类似的趋势。GPP与其它O₃暴露植物毒性指数始终保持着最强的相关性，进一步证实了这一点。这可以归因于环境O₃能够通过气孔进入叶片，造成生物大分子损伤和细胞死亡；这反过来又减少了叶片的气孔导度和光合作用速率，最终导致初级代谢、叶面积和生物量的下降，以及GPP的进一步降低。
研究结论
数据共享
