北京大学马丁，最新JACS！
学术
2024-10-15 08:18
广东
氨（NH3）作为氢载体的优势，导致通过其分解可以现场制氢。氨分解的快速冷启动对于氨动力汽车等应用至关重要，但传统的加热方法受到氨分解温度高的挑战。基于此，北京大学马丁教授/ren xiao（通讯作者）课题组报道了利用磁感应加热驱动的Co纳米颗粒（Co NPs）催化剂实现了氨分解的快速冷启动，表现出优异的催化性能和稳定性。将磁感应加热驱动的氨分解系统与氢燃料电池集成，以气瓶中75% H2-25% N2为对照，对比实验表明，该系统能够在10 s内实现氨分解的冷启动。本研究加深了对滞后加热催化的认识，促进了氨作为氢载体在能源工业中快速制氢的实际应用。相关工作以《Magnetic Induction Heating-Driven Rapid Cold Start of Ammonia Decomposition for Hydrogen Production》为题在《Journal of the American Chemical Society》上发表。马丁，北京大学化学与分子工程学院教授、博士生导师。1996年本科毕业于四川大学；2012年获国家优秀青年基金；2017年获国家杰出青年基金；2018年获教育部长江学者特聘教授；2019年—至今，ACS Catalysis副主编。课题组网页：www.chem.pku.edu.cn/mading.作者采用初湿浸渍法，制备了催化剂，记为xCo/Al2O3-T（x表示Co重量百分比，T表示预还原温度）。透射电镜（TEM）图像和粒径分布显示，15Co/Al2O3预还原温度越高，Co纳米颗粒尺寸越大。Co NPs的磁畴在磁场作用下发生偏转，表明其具有磁滞加热能力。使用超导量子设计（SQUID）磁力计在饱和磁场下，在300 K下测量了不同温度下预还原的15Co/Al2O3的磁滞回线。结果表明：随着预还原温度从400 ℃升高到700 ℃，15Co/Al2O3的磁滞回线面积增大。作者开发了磁感应加热驱动的氨分解系统，其提供了一个稳定的203 kHz交变磁场和不同的线圈电流。通过调整预还原温度，可控制钴的电子状态和颗粒大小，从而调节催化剂的滞后加热能力。在700 °C预还原的催化剂在研究温度中表现出最大的滞后环面积，后续研究中使用的所有催化剂都是在该温度下预还原的。六种电流在线圈中心处的磁场强度分别为36.4、42.5、48.6、54.6、60.7和66.8 mT，随着磁场强度的增加，Co NPs的滞后加热能力提高，氨分解活性升高，催化剂温度升高。结果表明，20Co/Al2O3和25Co/Al2O3在磁感应加热驱动的氨分解中表现出最好的催化性能。在同样的转换条件下，TIR, m比热电偶T低100 ℃以上，说明磁感应加热驱动氨分解所需温度与传统热驱动氨分解所需温度相当，甚至可能更低。在高频交变磁场下，Co NPs催化剂表现出异常快的升温速率，并且在磁场移除后迅速冷却。磁感应加热驱动的氨分解在按下启动按钮后迅速完成转化，而电阻炉需要较长的加热时间才能达到有利于氨分解的温度。结果表明，磁感应加热在制氢初期具有较高的能源效率，而电阻炉加热在温度稳定后效率更高。经过100次反应循环后，新制25Co/Al2O3和25Co/Al2O3在反应前后的结构和滞回加热能力基本保持不变。在与氢燃料电池集成后，使用由磁感应加热驱动的氨分解制氢运行，与使用气瓶中的75% H2-25% N2相比，启动延迟小于10 s。将该系统与配备操作指示灯的氢燃料电池汽车集成后，在交变磁场激活后大约15.8 s，汽车开始运行，该持续时间在五次冷启动测试中是一致的。在相同实验条件下，电阻炉需要大约42 min才能使汽车开始运行。Magnetic Induction Heating-Driven Rapid Cold Start of Ammonia Decomposition for Hydrogen Production. J. Am. Chem. Soc., 2024, https://doi.org/10.1021/jacs.4c10851.🌟 同步辐射，找华算 ！三代光源，全球机时，最快一周出结果，保质保量！👉全面开放项目：同步辐射硬线/软线/高能/液体/原位/SAXS/GIWAXS/PDF/XRD/数据拟合！🏅 500+博士团队护航，助力20000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表！
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