华中农大易宝军副教授与高丽大学Yong Sik Ok教授联合发表 | 工程生物炭用于降解四环素的高级氧化过程:铁和石墨结构的作用

科技   2024-10-14 22:00   天津  

华中农业大学易宝军团队与高丽大学Yong Sik Ok教授在生物质用于四环素降解的高级氧化工艺研究方面取得最新研究成果。此项研究成果以“Engineered biochar for advanced oxidation process towards tetracycline degradation: Role of iron and graphitic structure”为题,发表在 Journal of Environmental Chemical Engineering上。

图1 石墨碳用于四环素的高级氧化工艺研究总览图

四环素作为一类具有重要医疗价值的抗生素,其在环境中的残留对生态系统和人类健康带来了显著风险。传统的四环素处理方法,如物理吸附、生物处理和化学方法,均存在一定的局限性。物理吸附虽成本效益高,但可能无法彻底解决污染问题且可能需要二次处理;生物处理方法虽环保,但微生物在复杂废水环境中的生存和繁殖面临挑战;化学方法中的高级氧化工艺虽有优势,但对催化剂载体要求较高。生物质作为自然界中唯一可再生的含碳物质,是理想的碳材料来源。本研究着眼于这一优势,通过制备铁负载的木屑石墨碳(工程生物炭),并将其应用于四环素在水中的降解研究,探索利用高级氧化工艺解决四环素污染问题的新途径。

BC-Fe降解四环素的可能机制如图2所示。生物炭具有大量孔隙和缺陷结构,为H2O2分子提供了良好的吸附位点。在锯屑的热解过程中使用FeCl3时,会在生物炭内部形成石墨结构。由于掺杂了杂原子,这一过程还产生了大量的碳缺陷和Fe(III)活性位点。石墨结构可以增强碳材料的稳定性和导电性。它还可以在碳缺陷和Fe(III)活性位点的存在中发挥作用,同时防止碳结构的崩溃。Fe(III)对H2O2分子有很好的吸附能力,并通过有效的电子传递促进其分解成·OH和·O2-自由基。在这些自由基中,·O2-比·OH对TC降解的影响更大。与表面结合的Fe(III)相比,位于碳骨架边缘的Fe(III)对H2O2的吸附和分解具有更强的促进作用。TC的降解涉及自由基攻击和亲电攻击,其中自由基攻击是最主要的机制。C-N键是亲电攻击的目标。TC的降解速率受生物炭缺陷和表面Fe(III)分布的调节,而不是受作为反应场所的内部Fe(III)的调节。在最终分解成CO2和H2O等小分子之前,TC会经历几次中间转化。在黑暗条件下,转化过程会自发发生。因此,BC-Fe是一种稳定、高效的水中TC净化方法,具有广阔的应用前景。

图2 BC-Fe去除四环素的可能机制

该研究以“Engineered biochar for advanced oxidation process towards tetracycline degradation: Role of iron and graphitic structure”为题发表于Journal of Environmental Chemical Engineering。华中农业大学博士研究生孙正帅为第一作者,易宝军副教授为通讯作者,Yong Sik Ok教授为共同通讯作者。

原文链接:https://doi.org/10.1016/j.jece.2024.114290

华中农业大学工学院易宝军副教授,农业工程系主任,东湖高新3551光谷产业教授,湖北省“科技副总”,湖北省农业工程学会理事,湖北省级科技特派员等。团队长期致力于功能化生物炭的制备与农药肥料缓释应用研究、人工智能技术运用于生物质热转化的机理研究、农业废弃物热转化过程的机理研究和生物质热转化装备的设计与开发等。研究领域包括生物质热转化机理、生物炭的农业应用等。多次承担国家重点研发计划、国家自然科学基金、农业部行业专项、湖北省重点研发计划、湖北省自然科学基金等项目。Yong Sik Ok教授在Research网站进行的全球环境科学家评估中排名韩国和亚洲第一。其研究成果被全球QS 2024排名前100的43所大学引用,研究已获得超过10万次引用,并在韩国学者中拥有最多的高被引论文,涉及可持续发展(包括联合国可持续发展目标)、工程、环境、社会与治理(ESG)管理等领域。Yong Sik Ok教授在ESG领域,尤其是气候变化和生物多样性方面开创了相关研究。2019年,他成为首位在环境和生态领域被认定为高被引科学家(HCR)的韩国研究者。2022年,他成为全球首位在环境生态、工程、生物/生化三大领域同时被认定为高被引科学家的学者。

此项研究得到了湖北省重点研发计划、国家重点研发计划和中央高校基本科研业务费专项资金的支持,感谢中国国家留学基金委员会和韩国高丽大学对易宝军访问研究的支持,感谢中国国家留学基金委员会和新加坡国立大学对孙正帅访问研究的支持,本研究部分得到了韩国教育部资助的韩国国家研究基金会 (NRF) 基础科学研究计划的支持,同时还得到了韩国贸易、工业与能源部 (MOTIE, Korea) 资助的技术创新计划的支持(Yong Sik Ok)。

责任编辑:宋潇

校对丨审核:张阳  王农


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