第一作者：Yaru Zheng
通讯作者：胡彦杰
通讯单位：华东理工大学
亮点：一种制备高负载量的单原子催化剂的合成策略。
一般地，受限于制备方法，单原子催化剂中金属负载量低于0.5 wt.%。本文中，作者报道了一种火焰喷雾热解方法用于合成负载量为1.4 wt.%的单原子催化剂。CeZrO2作为载体，提供了大量的锚定位点，这促进了Pd的高密度生成，金属与载体之间的强相互作用避免了团聚。
要点1：发展了一种FSP制负载量为1.4 wt.%Pd/Ce-Zr固溶体的单原子催化剂，并应用于CO氧化反应。下图给出了单原子催化剂的形成机理，即在FSP制备过程中，火焰温度可以达到1000−1500 ℃，Zr原子可以取代部分CeO2中Ce原子，进而形成CeZrO2固溶体。一定量的氧原子溢出到表面而产生氧空位，这些氧空位捕获Pd单原子，最终形成Pd-CeZrO2单原子催化剂。
要点2：AC HAADF-STEM结果表明，2%Pd-SA/CZ催化剂中存在大量Pd单位点。随着Pd含量的增加，CZ固溶体的形貌保持相对不变。XANES结果表明，Pd的价态在0到+2价之间。
要点3：这项工作不仅深入研究了SAC合成过程中前驱体的反应和形成机制，而且确立了FSP方法是一种可扩展的方法，为高负载量SAC的可控合成和高效制备提供了一种途径。
催化剂制备：以1% Pd-SA/CZ为例，（1）7.28 g硝酸铈、2.68 g硝酸锆和0.065 g乙酰丙酮钯溶解于乙酸；（2）混合液的注射速率为5 mL/min；（3）高速剪切氧气为1.5 bar；（4）氢气和氧气的流速分别为3.3和16.6 L/min；（5）Pd负载量为0-3 wt.%。
文献信息：Yaru Zheng, Ling Zhang, Hao Jiang, Chunzhong Li, and Yanjie Hu*. Pd single-atom loaded Ce-Zr solid solution catalysts prepared by flame spray pyrolysis for efficient CO catalytic oxidation. Small, 2024, 2311346. https://doi.org/10.1002/smll.202311346.
