中科大「国家杰青」曾杰团队，再发Nature子刊！
学术
2024-10-02 21:37
河南
催化剂在化学转化和能源转化过程中扮演着至关重要的角色，尤其是在烃类的重整和催化反应中，催化剂的性能直接影响反应效率与选择性。因此，开发高效的催化剂以优化反应过程，已成为研究热点。然而，传统催化剂常常面临活性位点不足、选择性差以及稳定性低等挑战，这限制了其在实际应用中的效果。为了解决这些问题，研究者们开始探索合金催化剂和纳米结构催化剂的设计与合成，如PtSn/γ-Al2O3催化剂的研究。为了解决上述问题，中国科学技术大学曾杰、李洪良等携手在Nature Communications期刊上发表了题为“Propane wet reforming over PtSn nanoparticles on γ-Al2O3 for acetone synthesis”的最新论文。在本研究中，科学家通过脉冲化学吸附、动态红外光谱（DRIFTS）和原位X射线吸收谱（XAS）等多种表征手段，深入分析了PtSn/γ-Al2O3催化剂的反应机制与催化性能。研究结果显示，该催化剂在催化反应中表现出优异的催化活性和选择性，相比于单一金属Pt催化剂，PtSn合金催化剂显著提高了反应速率和产物选择性。这一发现为催化剂设计提供了新的思路，即通过合理的金属组分和结构设计，能够有效改善催化剂的性能，从而推动催化剂在工业应用中的发展。（1）实验首次开展了CO脉冲化学吸附实验，使用VDSorb-9Xi仪器对PtSn/γ-Al2O3催化剂进行测试，结果表明该催化剂表面吸附了0.897 μmol的CO分子。（2）实验通过计算反应的TOF（转化频率），得出PtSn/γ-Al2O3的TOF值为41.3 h⁻¹，而Pt/γ-Al2O3的TOF值为70.7 h⁻¹。值得注意的是，反应在计时零点前已经开始，因此在计算TOF时需减去计时零点的产品量。此外，进行水相催化测试时，PtSn/γ-Al2O3在350°C下与不同体积的水和烷烃反应，液相产物通过气相色谱法分析，液相产物的选择性和质量产率也被记录。（3）DRIFTS测量显示，PtSn/γ-Al2O3的CO线性吸附与桥接吸附的比率为18.5，显示出其相较于Pt/γ-Al2O3具有更少的Pt-Pt集合体，支持了PtSn合金的存在。C3H8、C3H6及其蒸汽的脉冲测量和实时DRIFTS实验进一步验证了催化剂在反应过程中的行为。（4）在热重分析、XAFS和操作性XAS测试中，获得了Pt和Sn的结构和状态信息，为催化反应机制提供了重要依据。综合各实验结果，为理解PtSn/γ-Al2O3催化剂在烃重整中的性能奠定了基础，并为今后优化催化剂设计提供了数据支持。本文的研究揭示了PtSn/γ-Al2O3催化剂在液相和气相反应中的优异催化性能，尤其是在烃类转化反应中的应用。通过CO脉冲化学吸附实验，研究者精确测定了表面Pt原子的数量，进而计算出催化剂的转化速率（TOF）。结果表明，PtSn催化剂相比于传统Pt催化剂表现出更高的催化活性，这归因于Sn原子的掺杂效应，降低了Pt-Pt聚集体的形成，增强了催化剂的活性位点。此外，DRIFTS和XAFS等表征技术进一步确认了PtSn合金的存在和SnOx粒子的分布，这为理解催化机制提供了重要依据。研究还扩展了对多种烷烃底物的催化测试，验证了催化剂的广泛适用性。总体而言，这项研究不仅丰富了对合金催化剂的认识，也为未来催化剂的设计和优化提供了新的思路，特别是在绿色化学和可持续发展领域的应用潜力。通过系统的表征与性能评估，本文为新型催化剂的开发奠定了坚实的基础。Ma, X., Yin, H., Pu, Z. et al. Propane wet reforming over PtSn nanoparticles on γ-Al2O3 for acetone synthesis. Nat Commun 15, 8470 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-52702-x🌟 同步辐射，找华算 ！三代光源，全球机时，最快一周出结果，保质保量！👉全面开放项目：同步辐射硬线/软线/高能/液体/原位/SAXS/GIWAXS/PDF/XRD/数据拟合！🏅 500+博士团队护航，助力20000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表！
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