三院院士领衔！光催化，再登Nature Catalysis！
学术
2024-11-07 21:38
河南
随着全球能源需求的不断增加，氢气作为清洁能源载体的潜力日益受到重视。蒸汽甲烷重整（SMR）是目前主要的氢气生产工艺，因其高效和成熟而广泛应用。然而，传统SMR工艺面临着高温操作、焦炭生成和碳强度高等问题，这些挑战限制了其可持续发展。因此，研究者们开始探索替代方案，尤其是光催化SMR技术。光催化SMR通过利用光能降低反应的活化能，有望在较低温度下实现高效氢气生产。然而，现有的光催化技术主要依赖于紫外光照射，或需额外的外部加热，这在实际应用中存在一定的局限性。为了解决这些问题，美国三院院士/莱斯大学Naomi J. Halas教授联合Peter Nordlander教授等人在Nature Catalysis期刊上发表了题为“Steam methane reforming using a regenerable antenna–reactor plasmonic photocatalyst”的最新论文。科学家们提出了等离子体光催化的方法，利用金属纳米颗粒中表面等离子体的衰减产生热载流子，来推动反应进程。最新研究表明，将等离子体Cu天线与催化活性Rh结合形成的Cu–Rh表面合金，能够显著提高光催化SMR的反应性、选择性和稳定性。通过这种新型催化剂，光催化SMR不仅有效降低了能量屏障，还在光照条件下实现了催化剂的再生。这一进展为氢气的可持续生产提供了新的技术路径，促进了光催化领域的发展，并为相关工业应用奠定了基础。
（1）本文首次展示了基于铜-铑（Cu–Rh）天线-反应器（AR）光催化剂的光催化蒸汽甲烷重整（SMR）过程，成功实现了高效的氢气生产。通过优化Rh负载和光反应性波长，获得了具有良好反应性、选择性和稳定性的光催化剂。（2）实验中，作者观察到在热暗条件下，光催化剂迅速失活，但在光催化SMR条件下能够完全再生。这一再生过程表明了光催化剂在不同反应条件下的适应性和可恢复性。（3）通过对催化剂在热失活和光催化再生过程中的元素演变进行详细分析，作者发现热载流子相关的过程促进了碳和氧中间体的联合作用解吸。这种机制不仅帮助氧化催化剂恢复到较少氧化状态，还显著提高了催化剂的光催化活性。（4）该研究的结果强调了热载流子驱动的解吸过程在催化剂活性恢复中的重要性，可能为催化剂的延长使用寿命和再生提供新的方法。这一发现为未来的光催化剂开发和工业应用提供了重要的理论依据和技术支持，推动了光催化SMR领域的进一步研究。
图1:光催化甲烷蒸汽重整Steam methane reforming，SMR。
本文的研究为光催化SMR提供了新的思路，强调了等离子体光催化剂在催化反应中的重要性。通过将铜与铑结合形成天线-反应器（AR）复合体，作者实现了对催化剂性能的显著提升，这不仅提高了反应的选择性和稳定性，还有效降低了热催化过程中产生的失活现象。研究表明，热载流子驱动的解吸过程能够促进碳和氧中间体的联合作用解吸，从而帮助催化剂在光照条件下恢复活性。这一发现为催化剂的再生和延长使用寿命提供了新的途径，具有重要的实际应用价值。此外，本文的结果也暗示了在其他催化反应中应用类似的等离子体光催化策略的潜力，推动了催化领域的进一步发展。未来的研究可以探索更多催化剂组合和优化方法，以实现更高效的催化性能，为可持续氢气生产和其他化学转化反应奠定基础。这一研究不仅丰富了作者对光催化机制的理解，也为工业应用提供了新的技术路径。Yuan, Y., Zhou, J., Bayles, A. et al. Steam methane reforming using a regenerable antenna–reactor plasmonic photocatalyst. Nat Catal (2024). https://doi.org/10.1038/s41929-024-01248-8🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏
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