光热催化是一种结合热催化和光催化优点的极具发展前景的催化方法。
基于此,2024年11月23日,郑州大学李宏基副研究员、中国科学院大连化学物理研究所王峰研究员和南京林业大学张超锋在国际期刊Nature Communications发表题为《Photothermal catalytic transfer hydrogenolysis of protolignin》的研究论文。
王峰,中国科学院大连化学物理研究所研究员/副所长,国家杰出青年科学基金获得者(2020)、教育部“长江学者奖励计划”青年学者(2016)、国家优秀青年科学基金获得者(2014),专注于纳米金属氧化物的设计制备、C-H/C-O键催化活化、烃分子与生物质催化转化等研究。
本文通过原位保护策略强化的光热催化转移氢解过程,实现了原木质素向芳香化合物的高效转化。
优选催化剂Pd/TiO2在140 °C和UV照射下,Pd/TiO2催化剂可以催化初级醇转化为醛和活性H*物种,这些物种进一步参与β-O-4连接中1, 3-二醇基团的缩醛保护和Cβ-OAr键的氢解。
以乙醇为氢供体,桦木木屑原位释放的木质素碎片的转化可产生40 wt%的酚类单体产率。
作为对比,在相同条件下,提取的1, 3-二醇保护木质素的单体产率仅为11 wt%。
进一步的机理验证显示,体系中光催化和热催化存在协同作用,导致目标Cβ-OAr键优先于其他C-O键裂解,避免副产物和无效氢解的发生,提升了整体的解聚效率。
该工作进一步也论证了纯太阳能驱动光热催化系统的可行性。本研究可为后续相关研究提供参考。
图1:木质纤维素中原木质素转移氢解催化方法的比较
图3:木质素模型转移氢解的光热效应