近日，大连化物所碳资源小分子与氢能利用研究组（DNL1905组）孙剑研究员团队在二氧化碳加氢合成烯烃研究中取得新进展，设计合成了电子助剂Na和结构助剂Co共修饰的铁基催化剂，并研究发现Na和Co的协同作用促进了在低温反应条件下（180至240°C）铁催化剂原位碳化形成三斜相的NaCoFe合金碳化物，显著提升了二氧化碳加氢制烯烃的催化性能。
在“双碳”目标背景下，实现二氧化碳高效活化与选择转化是极具挑战性的科学问题。烯烃是重要的基础化工原料，广泛应用于生产塑料、合成橡胶以及作为生产其他化学品的中间体。然而，目前大多数二氧化碳加氢合成烯烃的催化剂需要320至450°C的高温条件，导致过程能耗高，催化活性相易发生聚集，稳定性存在挑战。因此，在低温反应条件下合成烯烃具有重要的应用价值。
本工作中，团队利用高含量Na和低含量Co调节了Fe催化剂的电子和几何结构，在低温反应条件下促进铁物种形成FexCoy合金相来稳定更多Fe活性位，并促进其在CO2加氢中发生碳化。实验结果和理论计算均证明，FexCoy合金相可在反应过程中逐步原位碳化生成C-C偶联活性更高的新物种，即三斜相(FexCoy)5C2合金碳化物。该催化剂在低至180°C反应条件下依然可稳定催化CO2加氢合成烯烃，在500小时的稳定性测试中未发现明显失活，大幅降低了CO2活化与C-C偶联生成烯烃的反应温度。在优选条件下烯烃的时空收率最高可达1829 mg/gcat/h。该工作为低能耗和高效率CO2转化合成烯烃提供了新途径。
相关成果以“Low-temperature CO2 Hydrogenation to Olefins on Anorthic NaCoFe Alloy Carbides”为题，于近日发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上，同时被选为热点论文（Hot Paper）。该文章的第一作者是大连化物所DNL1905组博士研究生韩建翔。该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、辽宁滨海实验室能源化工联合专项开放基金等项目的支持。（文/图 韩建翔）
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https://doi.org/10.1002/anie.202420621
