共价三嗪框架（CTFs）由于其骨架多样性和结构稳定，被广泛应用于光催化转化。但CTFs的光催化能力通常受到光捕获能力不足和载流子复合快等的制约。在大量CTFs改性研究工作中，通过耦合不同能级半导体构建异质结是一种有效的策略。然而，利用配位键连接的CTF/金属有机框架（MOF）报道非常有限。已知的策略通常是利用杂原子基团如-COOH和亚胺的辅助，离不开复杂的设计和繁琐的合成过程。此外，较大的界面电荷转移阻力增加了电荷复合的概率，限制了整体催化性能。因此，设计和开发基于CTFs的异质结，阐明精细界面微结构对其电荷转移效率的影响规律，这仍然是一个挑战。
近日，中南大学喻桂朋教授、唐俊涛副教授与瑞典斯德哥尔摩大学Jiayin Yuan教授合作，设计了一种新的杂原子诱导界面构筑策略，构建了具有可控氧空位（OVs）的钛金属有机框架（MOF-902）@噻吩基CTFs（CTF-Th）纳米片S型异质结，并成功应用于吲哚的高效光催化酰化反应。
作者建立了一种简单的杂原子诱导组装策略，构建具有可控界面微观结构的S-型异质结纳米片催化剂（MOF-902@CTF-Th1.5）。实验结果表明，Ti原子锚定在CTF-Th纳米片的杂原子S位点上，再通过界面Ti-S键生长MOF-902并产生OVs。调节与杂原子配位的预添加金属原子的数量，能精确调控界面OVs浓度，可增强光生电荷传输，延长载流子寿命，获得更优的光催化剂。
MOF-902@CTF-Th1.5的纳米片具有独特的形貌优势，显著促进了电子-空穴对的分离和底物传输，从而实现了吲哚的高效催化酰化。在这些转化反应中，纳米片催化剂相比块状结构更具优势。
MOF-902@CTF-Th1.5异质结催化剂综合性能优于大多数报道的光催化剂，在C3-酰基化具有更宽广的底物范围，还展现出优异的循环性能。
论文信息
Interfacial Ti−S Bond Modulated S-Scheme MOF/Covalent Triazine Framework Nanosheet Heterojunctions for Photocatalytic C−H Functionalization
Zhu Gao, Yi Jian, Song Yang, Qiujian Xie, Charles Joseph Ross Mcfadzean, Prof. Baosheng Wei, Prof. Juntao Tang, Prof. Jiayin Yuan, Prof. Chunyue Pan, Prof. Guipeng Yu
文章的第一作者是中南大学化学化工学院的博士生高柱
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202304173
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