KAUST张华彬课题组Angew: 内建界面电场增强非贵金属基催化剂阴离子交换膜电解水制氢性能

学术   2024-11-26 11:12   北京  


第一作者:黄华伟,徐亮亮

通讯作者:张华彬

通讯单位:阿卜杜拉国王科技大学(KAUST)

论文DOI:https://doi.org/10.1002/anie.202414647




背景介绍
在阴离子交换膜电解水(AEMWE)制氢技术中,阴极的析氢反应(HER)因其复杂的水解离步骤(Volmer步骤)而受到显著限制。这一过程需要克服较高的能量障碍,导致反应动力学较慢。现有的贵金属催化剂尽管具有优异的催化性能,但其高昂成本和有限的耐久性制约了大规模应用。因此,开发高效、稳定的非贵金属催化剂成为实现可持续氢气生产的关键。


本研究通过构筑超薄W5N4壳层包覆Ni3N纳米颗粒(Ni3N@W5N4)的纳米异质结构,创造了内建界面电场(BIEF),以优化电子结构并显著加速水解离步骤,降低能量障碍(从1.40 eV降至0.26 eV)。该催化剂在碱性环境下表现出优异的析氢性能和长期稳定性(500 mA cm-2下稳定100小时),并在AEMWE设备中展现了良好的实际应用潜力。




本文亮点

1. 通过异质界面工程实现内建界面电场(BIEF)的创建与调控。

2. 揭示了BIEF对水解离步骤的能量障碍降低机制,显著提升了催化活性。

3. Ni3N@W5N4异质结构在碱性HER和AEMWE设备中表现出优异的催化性能和稳定性。




图文解析

图1. 催化剂的结构表征:通过HAADF-STEM和HR-TEM表征,确认Ni3N@W5N4异质结构由超薄W5N4壳层和Ni3N核组成。


图2. 催化剂电子结构分析:同步辐射和XPS分析结果揭示了BIEF的形成优化了Ni3N@W5N4结构中W5N4壳层的电子结构,显著提高了HER活性。


图3. 催化性能测试:Ni3N@W5N4在1 M KOH以及碱性海水中表现出优异的催化活性和长期稳定性。


图4. 理论计算与机理研究:DFT计算表明,BIEF促进了界面电子的局域化,有效降低了水解离步骤的能量障碍。


图5. 原位同步辐射分析:原位XAS分析确认了W5N4壳层为碱性HER的主要活性位点。


图6. AEMWE设备测试:使用Ni3N@W5N4作为阴极的AEMWE设备在1 A cm-2下稳定运行超过90小时,展现了优异的应用潜力。




总结与展望
本研究通过构筑Ni3N@W5N4纳米异质结构催化剂,成功利用BIEF优化了界面电子结构和催化性能。该催化剂在碱性HER中展现了优越的活性和稳定性,并在AEMWE设备中表现出突出的工业应用潜力。这项研究为开发高效、低成本的电解水催化剂提供了新思路,并进一步推动了可再生能源技术的发展。




文献信息
Huawei Huang,+Liangliang Xu,+ Shouwei Zuo, Yuanfu Ren, Lu Song, Chen Zou, Xingkun Wang, Javier Ruiz Martínez, Kuo-Wei Huang, Huabin Zhang*. Pioneering Built-in Interfacial Electric Field for Enhanced Anion Exchange Membrane Water Electrolysis
https://doi.org/10.1002/anie.202414647




课题组网站
https://acse.kaust.edu.sa/


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