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河口是温室气体（包括CO2、CH4和N2O）进入大气的热点。然而，由于缺乏全面的观测数据，河口系统的温室气体收支，包括通过界面的输入/输出通量和水柱中的生物地球化学源/汇过程，仍然没有得到很好的约束。在此基础上，研究了珠江口（PRE）及邻近海岸带夏季表层/底层水和底泥孔隙水GHG的空间分布特征。将泥-水界面（SWI）监测与水-气界面（WAI）监测相结合，从而闭合预算，揭示三种温室气体内部消耗/生产过程的额外信息。表层水的CO2、CH4、N2O呈现过饱状态，表明PRE是一个重要的气体排放源，其中CO2是重要的贡献者，占全球增温潜质的90%，剩下2.8%来自CH4, 7.2%来自N2O。除河流输入外，SWI向上覆水体释放的温室气体CO2、CH4和N2O通量分别为3.5 × 107、10.8 × 104和0.7 × 104 mol d-1。虽然这三种温室气体都向大气排放，但作者通过质量平衡计算表明，河口水体内消耗的CO2和N2O分别为16.9× 107 mol d-1和1.0 × 104 mol d-1，而水体需要额外生产的CH4 （13.8 × 104 mol d d-1）来支持其输出通量。这是首次定量评价PRE内部碳氮生物地球化学过程重要性的实验。本文的研究结果对制约我国温室气体预算和温室气体预测的模拟工作制定现实途径具有指导意义。
采样期间（图1），表层和近底水温分别为28.0 ~ 31.0℃和22.8 ~ 31.0℃。表层和近底水盐度均呈现由河口上游到近海的升高趋势，分别为0.1~33.7和0.2~34.4。表层和近底水溶解氧饱和度分别为62.1% ~ 137%和41.4% ~ 99.8%。地表水的pH值（7.5~8.3，平均值8.0±0.2）略高近底水（7.6~8.1，平均值7.9±0.2）。NO3- +NO2-（以下简称NOx-）浓度在表层（0.11~178，平均值为34.9±51.8 μmol L-1）与近底水（0.46~179，平均值为35.0±50.9 μmol L-1）之间无显著差异（p = 0.95），呈现出由河口内向河口外随盐度增加而降低的趋势。地表水NH4+浓度变化范围（0.34 ~ 4.89，平均值1.47±1.18 μmol L-1）与底水无显著差异（0.51 ~ 4.72，平均值1.69±1.31 μmol L-1）。![]()
图1.2021年7月17日至27日珠江口采样点地图。河口划分为3个区：(1)河口上游（虎门上游）；(2)内河口；(3)外河口。
表层水体溶解CO2浓度（14.5~257.0 μmol L-1）显著低于底层水体（19.2~256.0 μmol L-1）。pCO2值（481~7573 μatm）与Guo et al.（2009）和Liu et al.（2022）报道的水平相似（表1）。CO2浓度在1区随着盐度的增加急剧下降，然后从2区到3区缓慢下降（图2）。在第1区CO2外排通量为55~297 (176±172)mmol m²d-1，然后在第2区减少到3~37 (16±11) mmol m²d-1，在第3区减少到5~11 (7±2)
mmol m²d-1（表2）。总的来说，PRE在夏季是大气CO2的源（30±68 mmol m²d-1），空间差异很大。![]()
图2.珠江区表层和底水中溶解CO2 （a和d， μmol L-1）、CH4 （b和f， nmol L-1）和N2O （c和f， nmol L-1）的空间分布。![]()
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表层水CH4浓度沿盐度梯度变化在5.7 ~ 387.0 nmol L-1两个数量级以上。相对而言，底部水体的CH4浓度较高，为9.8 ~ 437.0 nmol L-1。值得注意的是，表面和底部CH4浓度最高的是M1站，而不是盐度最低的M0站。在采样期间，CH4过饱和约为289- 16,990%的范围，导致WAI处的CH4显著释放，1区、2区和3区的通量分别为133-518（325±272）、32-144（67±43）和5-18(8±5) μmol m²d-1（图3b和表2）。![]()
图3.水-气界面CO2(a)、CH4(b)和N2O
(c)通量随盐度的分布。
地表水N2O浓度存在空间差异，1区N2O浓度最高（43.5 nmol L-1，图2c），3区N2O浓度最低（6.5 nmol L-1，图2c）。底层水N2O浓度（6.23 ~ 44.2 nmol L-1）略高于地表水。N2O在上游呈现过饱和河口呈现略饱和状态,导致N2O的通量在区域1中为27~51μmol m²d-1 (平均39±17 μmol m²d-1),然后在区域2和区域3急剧下降，分别为1.9-14μmol m²d-1(平均6±4 μmol m²d-1)和0.6--2.2 μmol m²d-1 (平均1±0.5μmol m²d-1)(图3 c和表2)。一般地,PRE和邻近水体作为N2O的来源，夏季排放率为7.6±12.7 μmol m²d-1。表层孔隙水中CO2浓度存在明显的空间差异，1区的M0位置CO2浓度（2319±694 μmol L-1）高于2区和3区的CO2浓度（分别为1117±972和1917±480 μmol L-1），孔隙水中CO2浓度自上而下逐渐升高（图4）。表层孔隙水CH4浓度从河口上游（1区94 ~ 331 μmol L-1）到中下游（2区50 ~ 566 nmol L-1,
3区37 ~ 269 nmol L-1）下降了3个数量级（图4）。垂直方向上，各测点河口沉积物中CH4浓度随深度增加。孔隙水最大N2O浓度在1区（M0点为145 nmol L-1）显著高于底水浓度，3区孔隙水N2O浓度逐渐下降至接近饱和浓度水平（如M9点为8 nmol L-1）（图4）。垂直方向上，N2O浓度从表层沉积物向深度逐渐下降。![]()
图4.海水和沉积物中CO2、CH4和N2O浓度垂直分布。
如此高的孔隙水浓度导致温室气体向SWI的上覆水外排。1区沉积物CO2流出量（16.3~72.4 mmol m²d-1）大约比2区和3区平均CO2流出量（6.5~8.1 mmol m²d-1和4.1~18.1 mmol m²d-1）高出一个数量级（图5a）。PRE沉积物中的CH4池是上覆水甲烷的重要来源，在1区通量为476~1174 μmol m²d-1，然后在2区急剧下降至0.32~5.7μmol m²d-1，在3区急剧下降至0.29~14 μmol m²d-1（图5b）。SWI的N2O外排在PRE中呈现出由上游到下游减少的空间变化，表现出与CO2和CH4相同的分布特征。1区N2O平均流出量为1.5~9.4 μmol m²d-1，比2区（0.014~2.4 μmol m²d-1）和3区（-0.009~0.7 μmol m²d-1）高出近1-2个数量级（图5 c)。![]()
图5.泥-水界面（SWI） CO2 (a)、CH4 (b)和N2O (c)通量的空间变化。
1、本研究探究了珠江口及其邻近海域夏季温室气体多层次立体的分布特征；2、PRE是一个重要的气体排放源，其中CO2是重要的贡献者，占全球增温潜质的90%；3、底泥空隙水的高溶存浓度是水-气界面温室气体外排的主要因素。以上总结仅代表个人对论文的理解，仅供研究参考所用，不用于商业用途。若上述理解内容有误，请以论文原文为主。未经同意，禁止转载。
https://doi.org/10.1016/j.watres.2023.120913点击左下方 “阅读原文” 可下载论文原文。
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