CO2还原！David Sinton院士，最新Nature Synthesis！
学术
2024-10-09 08:18
广东
在CO2还原中，使用酸性电解液避免了碳酸盐损失。然而，酸性电解槽的能量效率受到高产氢率和操作电位的限制。这是由于催化剂表面缺乏碱阳离子，限制了CO2和CO的吸附。在酸性膜电极组件（MEA）系统中，由于没有流动的阴极电解液，这些阳离子的结合是具有挑战性的。基于此，加拿大多伦多大学David Sinton院士（通讯作者）等人报道了通过高碳效率和EEethanol的CO2电催化生产乙醇。在正偏置双极膜（f-BPM）MEA中，作者发现阴极表面缺乏碱阳离子（如K+）限制了CO2或CO在Cu上的吸附，导致高HER和低EEethanol。性能下降的另一个原因是氢氧化物离子从阴极表面迁移到BPM的阴离子交换膜（AEM）-CEM界面，降低了阴极上的碱度，从而减少了C-C耦合（生成C2+产物的关键步骤）。在本文中，作者制备了一个界面阳离子矩阵（ICM）-催化剂异质结构，它直接附着在催化剂层上。ICM的负电荷特性使阴极表面附近的碱阳离子浓度增加，从而捕获局部生成的OH-，使得CO2R产物在200 mA cm-2时FECO2R≥90%和HER FE≤10%。将ICM策略与定制的Cu-Ag催化剂相结合，可通过质子溢出机制实现选择性乙醇生产。在200 mA cm-2下实现了45%的CO2到乙醇的法拉第效率，63%的碳效率，15%的全电池乙醇能量效率（比之前最好的酸性CO2还原值提高了3倍）和每吨乙醇260 GJ的能耗成本，这是报道的CO2电解槽生产乙醇中最低值。图2-1. MEA电解槽中CO2R的碳强度和性能评估图2-3.用于增强乙醇生产的Cu-Ag催化剂的设计总之，作者提出了一个酸性MEA电解槽的催化剂微环境设计原则。研究结果表明，在使用ICM策略捕获局部生成的OH-的同时，利用碱阳离子富集催化剂表面，可以在酸性MEA电解槽中同时实现高能效（对C2+产物25%）和碳效率（61%）。通过设计Cu-Ag催化剂并实施ICM策略，在MEA电解槽中实现了乙醇的电合成，同时实现了FE为45%，碳效率为63%，每吨乙醇的能耗成本为260 GJ。本工作提出了CO2转化为乙醇，性能接近工业标准。🌟 同步辐射，找华算 ！三代光源，全球机时，最快一周出结果，保质保量！👉全面开放项目：同步辐射硬线/软线/高能/液体/原位/SAXS/GIWAXS/PDF/XRD/数据拟合！🏅 500+博士团队护航，助力20000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表！
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