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氧化铪基薄膜因其优异的亚纳米级铁电性能及与硅基半导体工艺的良好兼容性正逐渐成为下一代信息存储器件的关键功能材料。目前研究人员已经对其正交铁电相（Pca21）开展了大量的理论与实验研究，以提升和优化其铁电稳定性与耐久性。由于氧化铪基菱方相能量较高难以被稳定，相关研究较少，同时菱方铁电相与正交铁电相之间的联系也尚未明确。
近日，清华大学材料学院马静课题组与中国科学院物理所/中国科学院大学、美国德克萨斯大学圣安东尼奥分校研究团队合作，在外延氧化铪基铁电薄膜研究领域取得进展。研究团队通过对分析菱方氧化铪双四面体晶体场键长畸变，并结合第一性原理计算，提出在合适面外拉伸应力、表面能与具有4d2和3d5电子的Zr、Mn元素共掺杂作用下，菱方R3铁电相将取代菱方R3m与正交Pca21铁电相成为基态从而被稳定。实验结果显示，在（001）取向SrTiO3基片上以LSMO为底电极外延生长5at.% Mn掺杂Hf0.5Zr0.5O2（HZO）薄膜的相结构为R3相，薄膜表现出良好的铁电特性，剩余极化Pr达到47 µC/cm2，并且具有良好的保持性和循环稳定性。此外，通过改变Mn掺杂浓度和薄膜厚度，可实现Pca21、R3、R3m三种不同铁电相之间的调控；并总结了氧化铪基铁电自高对称相向低对称相演变的两条路径，建立了三种铁电相的对称性继承与相转化关系。这项研究不仅为氧化铪体系的铁电性提供了新的见解，还有望为提升铁电器件性能开辟新的途径。
（A）5%Mn掺杂HZO外延薄膜扫描透射电子显微镜原子相及其对应的（B）快速傅里叶变化（FFT）衍射图。（C）R3相FFT模拟衍射图。（D，E，F）5%Mn掺杂HZO外延薄膜铁电剩余极化，保持性以及压电力响应显微镜局部翻转结果。（G）对称性从高至低的氧化铪基铁电相路径演化-能量图。（H）Mn掺杂含量以及面外应力对菱方相基态的选择计算。（I）三种铁电相的极轴变化以及在面外方向的极化投影大小
相关研究成果以“具有稳定铁电性的R3菱方相锰掺杂氧化铪锆外延薄膜”（Rhombohedral R3 Phase of Mn-Doped Hf0.5Zr0.5O2 Epitaxial Films with Robust Ferroelectricity）为题，于10月9日发表于《先进材料》（Advanced Materials）。
清华大学材料学院2023级博士生郭嘉晟、中国科学院大学副研究员陶蕾为论文共同第一作者，清华大学材料学院副教授马静、美国德克萨斯大学圣安东尼奥分校教授陈充林、中国科学院物理所/中国科学院大学研究员杜世萱为论文共同通讯作者。研究得到国家重点研发计划和国家自然科学基金委基础科学中心项目等的资助。
论文链接：
https://doi.org/10.1002/adma.202406038
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