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2024年10月31日，中国科学院赣江创新研究院余运波研究员、鄢勇研究员团队在Applied Catalysis B: Environment and Energy期刊发表题为“Incorporating Si into NiO support to facilitate oxygen activation for CH4 combustion”的研究论文，团队成员Ruan Luna为论文第一作者，鄢勇研究员、余运波研究员为论文共同通讯作者。
该研究采用溶液燃烧和浸渍法合成了用于贫甲烷氧化的高性能Pd/NiO-Si催化剂。硅在NiO中的加入促进了Ni2+的生成，并加强了金属与载体之间的相互作用。这种相互作用的增强促进了表面活性氧的生成和移动，而活性氧对于维持Pd物种处于活性氧化状态至关重要，从而确保了CH4的有效活化。含硅量最佳的Pd/NiO-Si催化剂表现出优异的催化性能，在湿法条件下甲烷氧化的T90温度达到440 ℃。该研究中的元素掺杂策略显著提高了具有强迁移性的高活性氧物种的生成，在有效利用Pd等贵金属方面发挥了关键作用。
DOI：10.1016/j.apcatb.2024.124771
该研究通过调整Pd物种与载体之间的相互作用，合成了具有更高活性的Pd/NiO-Si催化剂。Pd/NiO-Si(1)（按重量计，硅含量为6 wt%）催化剂在甲烷贫燃中表现出卓越的催化性能，其T90温度低至440 ℃，并在430℃的条件下保持了22小时的催化性能。这种增强的相互作用促进了表面活性氧物种的形成和迁移，这对于保持Pd物种处于活性氧化状态并确保高效活化CH4至关重要。该研究说明了通过载体掺杂优化金属与载体相互作用的潜力，并强调了精心设计催化剂成分以在贫甲烷燃烧等应用中实现高效率和稳定性的重要性。
总之，该研究成功设计并合成了Si促进的多组分Pd/NiO-Si(x)催化剂，用于甲烷的催化氧化。在这些催化剂中战略性地加入Si起到了多方面的作用。Si占据了氧化物晶格中的四面体间隙，促进了Ni2+的形成，并改善了表面活性氧物种的生成。Si的加入加强了金属与载体之间的相互作用，促进了活性氧在催化剂表面的动态迁移。在上述因素的协同作用下，最佳掺Si量的Pd/NiO-Si表现出优异的催化活性，T90达到440 °C，并显示出显著的耐久性，即使在湿反应条件下也能在430 °C下保持稳定22小时。这些发现不仅凸显了促进剂协同作用在催化剂设计中的重要意义，而且为开发高性能多组分催化剂铺平了道路。
■密度泛函理论DFT计算：电荷密度、态密度DOS、能带、费米能级、功函数、ELF；介电常数、弹性模量、声子谱；吉布斯自由能、吸附能、掺杂能、缺陷形成能；HER、OER、ORR、NRR、CO2RR；反应路径、反应机理、迁移能垒等
■量子化学QC计算：静电势、偶极矩、布居数、轨道特性、自旋密度、Fukui函数；激发态、跃迁偶极矩；氢键、π-π堆积、疏水作用力；过渡态、反应能垒、反应机理；红外、拉曼、荧光、磷光、核磁谱、圆二色谱等
■分子动力学MD模拟：生物体系弱相互作用分析、受体-配体组装过程、结合自由能；材料体系的高分子构象预测、材料与溶液界面性质、粗粒化模拟；轨迹分析RMSD/RMSF、径向分布函数RDF、扩散、氢键数量；分子对接；同源建模；虚拟筛选、定量构效关系QSAR
■有限元FEM仿真：结构仿真（接触分析、非线性分析、振动/疲劳/传热/裂纹/碰撞分析）；电磁仿真（电场、磁场、电磁耦合、磁热耦合、射频微波）；流体仿真（多相流体、组分运输、流体传动、相变）；光学/声学仿真相关
