Chem 期刊是 Cell 旗下的姐妹刊物，致力于发表开创性和深刻洞见的研究，展示化学及其分支学科的基础研究如何助力解决未来全球挑战。
Chem 接收涵盖化学科学各领域及化学与其他学科交叉领域的研究工作。作者在投稿时需将文章归类到联合国提出的以下十个可持续发展目标之一：
良好的健康与福祉 经济适用的清洁能源 清洁饮水和卫生设施 气候行动 零饥饿 可持续城市与社区 负责任的消费和生产 工业、创新与基础设施 陆地生态 水下生态
这周起，我们将介绍《Chem》期刊中2022-2023年度与密度泛函理论(DFT)、分子动力学模拟(MD)、机器学习、深度学习以及神经网络相关的文章，搜索方式就是在《Chem》主页搜索框搜索“Machine Learning；Deep Learning；Neural Network；Transfer learning；DFT；Molecular dynamic simulation”等关键词，时间跨度选择2022-2023年。
根据搜索结果，我们筛去了以前本公众号报道过的相关文章，选取了其中的十篇被引率量靠前的文章进行报告，以供大家学习和参考。这一期是1~5。
开发具有简单化学组成且易于合成的可调色荧光材料非常理想，但在实际中具有一定挑战性。在此，研究者基于空间电荷转移（TSCT）聚合物提出了一种多功能且简单的平台，该平台实现了全色可调的发射光，并借助机器学习模型进行预测优化。研究者以单一受体荧光团为引发剂，通过原子转移自由基聚合引入一系列含有简单多环芳香基团（如芘）的电子给体基团，这些基团通过一步共聚或预合成聚合物的末端基团功能化来引入。
通过控制聚合物的合成过程调控给体-受体相互作用，轻松实现了固态聚合物的从蓝到红的连续发光颜色调节。理论研究进一步证实了结构依赖的TSCT诱导的发射红移。研究者还展示了这种TSCT聚合物在作为固态刺激响应材料的一般设计平台中的应用，通过概念验证信息加密，成功实现了高对比度的光致变色发射。
参考文献：
Ye, S., Meftahi, N., Lyskov, I., Tian, T., Whitfield, R., Kumar, S., ... & Bao, Y. (2023). Machine learning-assisted exploration of a versatile polymer platform with charge transfer-dependent full-color emission. Chem, 9(4), 924-947.
原文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929422006465
机器学习（ML）技术加速了新材料的发现。然而，数据稀缺、缺乏深层物理洞见的表示方式以及难以解释的模型，限制了机器学习在复杂系统中的广泛应用。为此，研究者开发了一种自适应ML框架，用于在包含超过2 × 10⁵候选物的化学空间中搜索最佳二维（2D）铁磁（FM）材料。两项关键技术突破推动了这一进展：（1）提出了一种迭代反馈循环方法，以实时生成数据；（2）建立了自适应表示集，结合了磁性、晶体场理论和原子环境。结果表明，ML模型在关键铁磁性能上的预测准确率超过90%。此外，研究者还揭示了ML模型的“黑箱”机制，并提取了通用设计原则。该框架为在数据稀缺情况下高效搜索化学空间提供了一种便捷途径，同时实现了模型的可解释性。
参考文献：
Lu, S., Zhou, Q., Guo, Y., & Wang, J. (2022). On-the-fly interpretable machine learning for rapid discovery of two-dimensional ferromagnets with high Curie temperature. Chem, 8(3), 769-783.
原文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929421005805
极性作为有机化合物的重要属性，对许多分子性质有深远影响。薄层色谱（TLC）是一种常用的经验性极性估算技术。然而，目前的TLC技术需要反复尝试以获得合适的展开条件，并且由于标准化程度低而导致重复性差。在此，研究者提出了一种自动化系统，可实现TLC分析的自动化操作，从而在标准化条件下高通量地收集大量实验数据。基于此数据集，研究者运用机器学习（ML）方法构建了关联有机化合物结构与其由阻滞因子（Rf）反映的极性之间的替代模型。训练后的ML模型能够高精度预测有机化合物在不同溶剂组合下的Rf值曲线，从而为纯化条件的选择提供一般性指导，并加速优质TLC数据的生成与分析。
参考文献：
Xu, H., Lin, J., Liu, Q., Chen, Y., Zhang, J., Yang, Y., ... & Mo, F. (2022). High-throughput discovery of chemical structure-polarity relationships combining automation and machine-learning techniques. Chem, 8(12), 3202-3214.
原文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929422004211
对空间位阻较大的芳香meta-C–H键，进行选择性官能化尚属前所未有，并且仍是一个重大挑战。借助自动化的高通量实验（HTE）和深度学习（DL），研究者提出了一种新策略来实现受阻meta-C–H键的官能化。以二氧化碳为无痕导向剂，开发了一种一锅三步法，实现了邻位烷基芳基酮在受阻meta位的选择性芳基化。该策略包括光诱导的C–H羧化、羧基导向的钯催化C–H官能化以及微波辅助的脱羧反应。借助HTE和DL，广泛探索了基质范围（共进行了1,032次反应），并建立了用于预测反应产率的DL模型（CMPRY）。通过两个独立测试对模型进行了评估，使用未见过的邻位烷基芳基酮和/或三氟硼酸钾芳基试剂，模型在预测未知反应中的表现优异，产率的平均绝对误差仅为6.6%和8.4%，表明该模型在合成应用中的潜力。
参考文献：
Qiu, J., Xie, J., Su, S., Gao, Y., Meng, H., Yang, Y., & Liao, K. (2022). Selective functionalization of hindered meta-C–H bond of o-alkylaryl ketones promoted by automation and deep learning. Chem, 8(12), 3275-3287.
原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202218659
单原子催化剂（SACs）广泛用于电催化剂研究，其中氮掺杂石墨烯负载的单原子催化剂是成功的典型模型。尽管氧是石墨烯中的常见杂质，但基于金属-氧的单原子催化剂尚未被充分利用。在此，研究者通过计算辅助的方法设计了一种新型的氧配位单原子催化剂（M-O-C）。理论模型预测，金属原子可通过解拉链碳纳米管中的羰基配体实现强效固定，随后研究者合成了用于析氧反应（OER）的Ni-O-C单原子催化剂。该催化剂在OER中展现出卓越的性能，表现出较低的过电位（在10/100 mA cm⁻²下分别为228/325 mV）、小的Tafel斜率（36 mV/decade）以及超过150小时的长期稳定性。
研究者发现，高电负性的氧配体通过偏移至更具反应性的区域而偏离了传统的线性标度关系，氧配体的诱导效应显著提升了OER活性。这种“理论先行、实验验证”的策略为多种单原子催化剂的设计提供了参考。
参考文献：
Kim, D. Y., Jeong, D. S., Thangavel, P., Ha, M., Hwang, H., Park, Y. J., ... & Kim, K. S. (2023). Computation-aided design of oxygen-ligand-steered single-atom catalysts: Sewing unzipped carbon nanotubes. Chem, 9(11), 3304-3318.
原文链接：
https://www.cell.com/chem/abstract/S2451-9294(23)00358-3?
END
往 期 推 荐
