新型合金纳米簇催化！安徽大学「国家优青」团队，再发Nature子刊！
学术
2024-11-08 21:21
河南
光氧化还原催化和金属催化是化学合成领域的重要技术，因其在合成复杂有机分子中的应用而备受关注。与传统的单一催化材料相比，结合光氧化还原催化剂和金属催化剂的材料具有更高的效率和能够实现更多新型有机转化的优点。然而，这些材料在稳定性和催化活性之间的平衡问题，以及不同催化剂之间共存和质量传递的问题，带来了巨大的挑战。有鉴于此，安徽大学李漫波/张胜团队等人在Nature Communications期刊上发表了题为“Photosynthesis of Au8Cu6 nanocluster for photocatalysis in oxidative functionalization of alkynes”的最新论文。该团队设计并制备了一种新型的Au8Cu6合金纳米簇，该材料不仅结构坚固，而且表面活跃，能够有效地解决稳定性与催化活性之间的平衡问题。利用光化学还原-氧化级联方法合成的Au8Cu6纳米簇，在氧化条件下对炔烃的官能化表现出优异的光氧化还原催化活性。通过基于精确结构的机理研究，揭示了Au8Cu6纳米簇的催化过程，并且开发了基于氧化剂的选择性，实现了高效率的化学发散合成单官能团和双官能团化产物。这些成果不仅显著提高了催化性能，还成功获取了高效率的官能化反应结果，为金属纳米簇的合成和催化研究领域带来了新的启示。（1）实验首次采用光化学还原-氧化级联方法合成了Au8Cu6纳米簇，得到了具有坚固结构和活跃表面的新型金属纳米簇。这种纳米簇在光氧化还原催化领域展现出了优异的性能，特别是在炔烃的官能化反应中。
（2）实验通过精确的结构分析，揭示了Au8Cu6纳米簇的光氧化还原催化机制，展现了其在氧化条件下对炔烃进行单官能团化和双官能团化的能力。研究还发现，Au8Cu6纳米簇的催化活性和选择性依赖于所使用的氧化剂，能够实现高效率的化学发散合成，为合成单官能团和双官能团化产物提供了新途径。图2：用于识别反应中间体的EPR实验（9.63吉赫，室温，二氯甲烷）。本文展示了通过光化学还原-氧化级联方法合成Au8Cu6纳米簇的创新性和实用性。这种纳米簇不仅在光照下具有高耐久性，还在表面上具有形式上完全+1价的金属原子，展现出高催化活性、可切换的选择性和催化剂可回收性。具体而言，Au8Cu6纳米簇能够在氧化条件下高效地进行炔烃的官能化反应，通过选择不同的氧化剂（如O2和TEMPO），可以分别选择性地获得单官能化和双官能化的产物。深入的机理研究揭示了选择性的起源，为未来的金属纳米簇催化研究提供了新的思路和方法。这些成果不仅推动了金属纳米簇的合成和催化领域的发展，还为高效有机转化反应的实现提供了新的可能性。本文的研究成果将激发更多关于金属纳米簇催化的探索，进一步推动合成化学的发展。
Zhao, Y., Zhu, ZM., Fan, W. et al. Photosynthesis of Au8Cu6 nanocluster for photocatalysis in oxidative functionalization of alkynes. Nat Commun 15, 9632 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-54030-6🏅 我们提供专业的第一性原理、分子动力学、生物模拟、量子化学、机器学习、有限元仿真等代算服务。🎯我们的理论计算服务，累计助力5️⃣0️⃣0️⃣0️⃣0️⃣➕篇科研成果，计算数据已发表在Nature & Science正刊及大子刊、JACS、Angew、PNAS、AM系列等国际顶刊。 👏👏👏
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