JHM: 从异构多糖形貌和分子构象层面揭示了纳米塑料在高盐环境中的异质聚集机理

科技   2024-10-28 22:00   天津  

来源Journal of Hazardous Materials

题目Effect of isomeric polysaccharides on heteroaggregation of nanoplastics in high ionic strength conditions: Synergies of morphology and molecular conformation

高离子强度条件下异构多糖对纳米塑料异质聚集的影响:形态和分子构象的协同作用

研究团队农业农村部环境保护科研监测所刘勇博士生为第一作者,马杰副研究员和翁莉萍研究员为通讯作者

资助信息本研究由国家自然科学基金(42377409)和中国农业科学院科技创新工程项目共同资助。

论文链接

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2024.135818



研究背景与意义


异质聚集是纳米塑料在自然环境中的重要行为之一,是纳米塑料生态风险的重要控制因素。生物大分子,包括蛋白质、多糖和天然有机物,在自然环境中广泛存在,并影响纳米塑料的异质聚集。纤维素(CL)和直链淀粉(AM)是两种广泛分布的天然大分子多糖,它们的分子构型存在差异,其中CL的单体单元连接β(1→4)糖苷键,而AM单体单元连接α(1→4)糖苷键。这种差异导致CL形成直聚合物链(柔性盘绕的大分子),AM形成螺旋结构(刚性的大分子)。在秸秆还田的政策背景下,CL和AM不可避免地与环境中的纳米塑料发生相互作用。阐明纳米塑料与CL和AM的异聚集机理对预测环境中纳米塑料的归趋具有重要意义。


本研究通过采用动态光散射技术(TR-DLS)定量研究了多糖对纳米塑料在不同电解质(NaCl和CaCl2溶液)中聚集动力学影响。利用FTIR、DLVO理论和量子化学计算探讨了纳米塑料与不同分子构型多糖相互作用的机制。


主要研究结果


聚集动力学实验表明,在高离子强度条件下,CL加速了纳米塑料的异质聚集(提高了约62.05%),而AM对纳米塑料的影响较小(10.38%)。通过原子力显微镜以及扫描电镜结果发现,多糖的表面粗糙度可能是造成这一现象的重要原因,与AM的表面粗糙度(43.2 nm)相比,CL表面的沟槽形貌显著提高了其表面粗糙度(78.4 nm),从而促进了纳米塑料的异质聚集。


量子化学计算表明,纳米塑料-CL体系的范德华力(-217.28 kJ mol1)强于纳米塑料-AM体系(-184.62 kJ mol−1),这是基于CL和AM之间细微的分子构象差异(OH基团朝向差异)。多糖的形貌和分子构象共同控制着纳米塑料的异质聚集。由于多糖的形态取决于其分子构象,因此后者是更为关键的因素。这些发现为纳米塑料在环境中稳定性研究提供了新的见解。


图1 不同条件下纳米塑料的附着效率、DLVO能量、FTIR差分光谱分析和TEM图像


图2 纳米塑料和两种多糖大分子作用的量子化学计算结果


图3 文章摘要图


责任编辑:宋潇

校对丨审核:张阳  王农


本文由《农业环境科学学报》青年编委马杰副研究员供稿。欢迎各位专家学者向农业环境科学投稿宣传团队科研成果!请您联系邮箱:caep_sx@163.com。投稿时请确保您拥有论文的翻译、编辑、转载等权利。


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