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学术
2024-10-17 22:45
河南
海水电解制氢是一种新型的能源转换技术，因其能够利用可再生能源，如风能和太阳能，从海水中直接产生氢气，应用于清洁能源生产等领域。与传统的淡水电解制氢技术相比，海水电解制氢具有资源丰富、成本低廉等优点。然而，海水中存在大量的氯离子（Cl−），在电解过程中会发生氯气析出反应（ClOR），产生有害的腐蚀性物质，导致电解系统的腐蚀与效率下降，因此带来了制氢过程的安全性和稳定性等挑战。为了克服上述问题，深大&四川大学谢和平院士团队，四川大学吴一凡课题组以及刘涛研究员、兰铖助理研究员等人携手在Nature Communications期刊上发表了题为“Redox-mediated decoupled seawater direct splitting for H2 production”的最新论文。该团队设计了一种解耦式海水直接电解系统（DSDE），该系统通过引入一种[Fe(CN)6]3−/4−氧化还原介质来实现电解过程的分步反应，成功避免了氯气析出的发生。利用该系统，不仅显著提高了电解过程中氢气的产率，还有效抑制了腐蚀性氯化物的生成。通过将[Fe(CN)6]3−/4−氧化还原对作为电荷传递介质，该系统在阳极侧实现了更具热力学与动力学优势的电化学氧化反应，并利用独立的氧气生成反应器，实现了稳定的氧气释放。实验结果表明，该系统在较低电压（1.37V, 10mA/cm²）下即可实现高效氢气生成，并在接近工业电流密度（200mA/cm²）下运行超过250小时，表现出良好的稳定性与耐久性。此外，即使在饱和氯离子的碱性海水中，该系统仍保持了高效的电解性能，展示了良好的应用前景。
1. 实验首次采用解耦海水直接电解（DSDE）系统进行氢气生产，成功避免了氯电氧化反应的发生。该系统通过将红氧化还原介质（[Fe(CN)6]3−/4−）与电解槽和单独的氧气演化反应器相结合，有效地解决了传统海水电解中因氯离子（Cl−）引发的腐蚀和毒气生成问题。2. 实验通过红氧化还原介质的循环使用，实现了在低电压下的高效氢气生产。在电化学电池中，阴极维持氢气演化反应（HER），而阳极进行[Fe(CN)6]3−的电氧化反应，与氯电氧化反应相比，后者在热力学和动力学上均具有优势。DSDE系统在10 mA cm−2和100 mA cm−2电流密度下，电压分别维持在约1.37 V和1.57 V，且在200 mA cm−2的接近工业电流密度下稳定运行超过250小时。3. 实验表明，解耦海水电解系统在氯离子饱和的碱性海水中仍能有效运行。该系统利用阴阳离子交换膜确保电中性，使OH−从阴极迁移至阳极，从而进一步优化了电解过程的可持续性和成本效益。
图 2. [Fe(CN)6]3−/4−介质在海水中的氧化还原特性。图 3. [Fe(CN)6]4−电化学氧化过程的表征。
本文的研究通过多种表征技术和电化学测量，深入探讨了电催化过程中催化剂的性能及其机理。这些技术的应用，如扫描电子显微镜（SEM）、高分辨透射电子显微镜（HR-TEM）、X射线光电子能谱（XPS）和循环伏安法（CV），为催化剂的结构与功能关系提供了重要的实验数据，展示了先进材料在能源转化中的潜力。此外，通过计算化学方法（DFT）分析催化反应中的自由能变化，为理解反应机理提供了理论支持。这一研究不仅丰富了电催化领域的基础知识，也为开发高效的海水电解和氢气生产技术提供了新的思路。尤其是通过对反应条件的优化，提升了氧气和氢气的生成效率，展现了在实际应用中的可行性。这些发现不仅为电催化材料的设计提供了新方向，也为实现可持续能源转化目标奠定了基础，强调了基础研究与应用开发之间的密切联系，推动了新能源技术的发展。Liu, T., Lan, C., Tang, M. et al. Redox-mediated decoupled seawater direct splitting for H2 production. Nat Commun 15, 8874 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-53335-w🌟 同步辐射，找华算 ！三代光源，全球机时，最快一周出结果，保质保量！👉全面开放项目：同步辐射硬线/软线/高能/液体/原位/SAXS/GIWAXS/PDF/XRD/数据拟合！🏅 500+博士团队护航，助力20000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表！
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