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第一作者：Chenhui Zhou
通讯作者：骆明川，郭少军
通讯单位：北京大学
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-024-53905-y
摘要
本研究中，我们开发了一种新型的Pb-RuO2催化剂，通过引入大尺寸且耐酸的晶格铅（Pb），有效抑制了RuO2中晶格氧的活性，从而显著提高了催化剂在酸性氧进化反应（OER）中的稳定性。这种催化剂在10 mA cm-2的电流密度下表现出低过电位（188 ± 2 mV），并能在酸介质中稳定运行超过1100小时，降解速率仅为19 μV h-1。特别是，基于Pb-RuO2的质子交换膜水电解器（PEMWE）在500 mA cm-2的电流密度下可以稳定运行超过250小时，降解速率仅为17 μV h-1。实验和理论计算结果表明，由于独特的6s−2p−4d轨道杂化，Ru-O的共价性降低，增加了晶格氧的流失能量，抑制了Ru的过度氧化，从而提高了长期稳定性。
研究成果
北京大学骆明川、郭少军在《Nature Communications》上发表了题为“Pinning effect of lattice Pb suppressing lattice oxygen reactivity of Pb-RuO2 enables stable industrial-level electrolysis”的论文，成功合成了Pb-RuO2催化剂，并通过实验和理论计算验证了其在酸性环境中的卓越稳定性和活性。这种催化剂不仅在低电流密度下表现出色，而且在高电流密度下也能保持长期稳定运行，这对于实现工业级水电解具有重要意义。
论文亮点
1.晶格铅的引入：通过在RuO2中引入晶格铅，我们实现了对晶格氧活性的有效抑制，这是提高催化剂稳定性的关键创新。
2.低过电位和高稳定性：Pb-RuO2催化剂在低电流密度下展现出低过电位，并能在高电流密度下长期稳定运行，这对于水电解技术的实际应用至关重要。
3.理论计算支持：结合XAFS、原位DEMS和DFT计算，我们揭示了Pb-RuO2中Ru-O共价性降低的机制，为催化剂设计提供了理论依据。
图文导读
图2 Pb-RuO2催化剂的原子和精细结构表征。
图4 Pb-RuO2的OER机制。
图6 基于Pb-RuO2催化剂的PEMWE性能。
结论
本研究开发的Pb-RuO2催化剂通过晶格铅的引入，有效抑制了晶格氧的活性，显著提高了催化剂在酸性OER中的稳定性和活性。这一发现为实现工业级水电解提供了一种高性能的催化剂，对于推动水电解技术的发展具有重要意义。
作者简介
郭少军，北京大学博雅特聘教授，国家杰出青年基金获得者、国家重点研发计划首席科学家、北京高等学校卓越青年科学家、英国皇家化学会会士、全球高被引科学家（化学、材料）、爱思唯尔中国高被引学者（化学、材料）。长期从事电能源化学、材料与关键技术研究。提出了材料应变调控催化理念，揭示了材料应变、电荷与催化的构效关联，创制了高效氢能催化剂体系，开发出自主产权国际领先水平的电解制氢和燃料电池器件，显著提升了氢电能源转换效率，推动了应变催化理念在燃料电池、氢能等领域的应用。以通讯作者身份在Nature、Science、Nat. Synth. (4)、Nat. Mater.、Nat. Rev. Chem.、Nat. Rev. Mater.、CNS系列（30）、PNAS/JACS/AM/Angew（75）等高影响力期刊发表学术论文200余篇，论文被引7.4万余次，h指数145，2014-2023连续10年入选“全球高被引科学家”榜单（化学、材料）。研究成果两次被遴选为中国科学十大进展30项候选成果，被Science、Nat. Synth.专文评述，受Nat Synth.邀请撰写观点论文。
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