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第一作者：Zheao Huang
通讯作者：余颖，Dominik Eder
通讯单位：维也纳技术大学，华中师范大学
文献链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-024-53385-0
摘要
金属-有机框架（MOFs）因其独特的孔隙结构和可调的化学组成，在电化学应用中显示出巨大潜力。然而，MOFs在电化学环境中的稳定性和导电性限制了它们作为直接电催化剂的可行性。本研究通过配体工程策略，合成了四种不同混合配体的ZIF-67，并对其在电催化氧进化反应中的结构演变和自重建进行了全面研究。与传统单配体ZIF相比，配体工程化的ZIF通过原位形成保护性钴（氧）氢氧化物层，显著提高了电导率和催化活性，同时显著增强了（光）电化学稳定性。这项工作突出了配体工程在设计先进稳定的金属-有机框架用于光催化和电催化中的关键作用。
研究成果
研究团队通过配体工程合成了四种混合配体版本的ZIF-67，并在电催化氧进化反应中进行了结构演变和自重建的深入研究。研究发现，与传统ZIF相比，配体工程化的ZIF能够通过原位形成保护性钴（氧）氢氧化物层来保持基本框架结构，从而显著提高电导率和催化活性，同时增强（光）电化学稳定性。
论文亮点
1.配体工程化ZIF的创新合成：通过引入不同的次级配体，成功合成了四种混合配体版本的ZIF-67，为提高MOFs的电化学稳定性和活性提供了新途径。
2.原位表面重建机制：揭示了配体工程化ZIF在电催化过程中通过原位表面重建形成保护性钴（氧）氢氧化物层的新机制。
3.显著提升的电化学稳定性：配体工程化的ZIF展现出比传统ZIF更高的电化学稳定性，为MOFs在实际应用中的长期稳定性提供了可能。
4.（光）电催化性能的显著提升：配体工程化的ZIF在（光）电催化氧进化反应中展现出更高的活性和稳定性，为能源转换和存储技术提供了新的材料选择。
图文导读
图1：展示了不同配体混合在LE-ZIFs中的示意图以及各LE-ZIFs的单元格结构。
图2：展示了A-ZIF和AE-ZIF在不同电位窗口下的循环伏安图，以及它们的阳极电荷和峰位变化。
图3：展示了A-ZIF和AE-ZIF在不同CV循环次数下的XRD图谱，以及它们的XPS分析结果。
图5：展示了原位电化学紫外-可见吸收光谱和拉曼光谱分析结果。
图6：展示了A-ZIF和AE-ZIF在可见光下的光电化学性能和带隙变化。
图7：展示了DFT模拟和ZIFs重构机制的示意图。
结论
本研究通过配体工程策略成功提升了ZIF-67的电化学稳定性和（光）电催化活性。通过原位表面重建机制，配体工程化的ZIF在电催化氧进化反应中展现出卓越的性能，为设计新型高效稳定的电催化剂提供了新的思路。
作者简介
余颖教授，1996年大连理工大学获得工学硕士学位，2000年南开大学获得理学博士学位。2003,11~2007,5期间分别到香港中文大学、美国普林斯顿大学和波士顿学院从事博士后以及访问研究工作，目前正在从事纳米结构材料的制备及其在能源转换和环境治理中应用的研究工作，已在Nat. Common.、JACS、Energy Environ. Sci.、Nano Lett.、Adv. Energy Mater.、ACS Catal.、Nat. Nanotechnol.等上发表论文140多篇，被他人引用超过7800次，论文h-index为48。作为第一完成人于2013年和2009年分别获得湖北省自然科学二等奖和三等奖，并获得第二届武汉青年科技奖以及2009年 “Scopus寻找未来科学之星”环境领域“青年科学之星”奖。目前为Elsevier出版社杂志Materials Today Physics副主编。
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